多孔介質(zhì)內(nèi)超絕熱燃燒及硫化氫高溫裂解制氫的試驗研究和數(shù)值模擬.pdf

1、隨著我國經(jīng)濟社會的快速發(fā)展，能源與環(huán)境問題日益凸現(xiàn)。與傳統(tǒng)的預(yù)混燃燒相比，多孔介質(zhì)內(nèi)預(yù)混燃燒由于多孔介質(zhì)大的比表面積、良好的蓄熱性能，能夠提高燃燒熱效率、燃燒低熱值燃料廢氣、擴展可燃極限、降低污染物排放，是比較先進的燃燒方式。本文在國家自然科學(xué)基金(20307007)的資助下采用試驗研究和數(shù)值模擬的方法，對多孔介質(zhì)內(nèi)預(yù)混燃燒特性進行了研究，利用多孔介質(zhì)能夠?qū)崿F(xiàn)超絕熱燃燒的優(yōu)點來處理硫化氫這種強污染性氣體同時獲得氫氣和硫磺，實現(xiàn)資源綜合利

2、用。 首先，利用自行設(shè)計建造的多孔燃燒反應(yīng)器對多孔介質(zhì)內(nèi)的火焰?zhèn)鞑ヌ匦赃M行了詳細的試驗研究，發(fā)現(xiàn)預(yù)混氣體能夠在多孔介質(zhì)形成穩(wěn)定傳播的燃燒波，較高的化學(xué)當(dāng)量比和較大的孔隙率條件下的燃燒波傳播速度也較快，燃燒波的傳播速度為10-3cm/s的數(shù)量級。多孔介質(zhì)內(nèi)的超絕熱燃燒只可能在燃燒波傳播方向和氣流方向一致時發(fā)生，否則只能發(fā)生亞絕熱燃燒。貧燃條件下發(fā)生超絕熱燃燒的化學(xué)當(dāng)量比的下限和上限分別為0.4和0.7，富燃條件下發(fā)生超絕熱燃燒的下

3、限為1.5。超絕熱燃燒時NOx排放量很低，基本保持在10ppm的量級。 其次，采用了計算流體力學(xué)與詳細化學(xué)反應(yīng)機理相結(jié)合的方法模擬了多孔介質(zhì)內(nèi)的甲烷超絕熱燃燒，并在甲烷富余的情況下裂解制取氫氣。通過大量的數(shù)值試驗，獲得了直徑為3mmA12O3小球堆積而成的多孔介質(zhì)有效導(dǎo)熱系數(shù)。模擬結(jié)果與試驗結(jié)果對比吻合良好，在Ф=1.5時沒能發(fā)生超絕熱燃燒，模擬溫度比絕熱燃燒溫度低140K左右，而其他三個工況中的模擬溫度超過了絕熱燃燒溫度，在Ф

4、=2.0時超過絕熱燃燒溫度100K，在Ф=2.2時竟然超過絕熱燃燒溫度有360K之多，形成了超絕熱燃燒。H2和C0的總摩爾濃度可達23％，試驗測量結(jié)果與數(shù)值模擬結(jié)果相比偏低。 論文通過試驗和動力學(xué)研究，研究了硫化氫在不同停留時間、不同反應(yīng)溫度下的裂解轉(zhuǎn)化率。研究發(fā)現(xiàn)，硫化氫的熱分解需要很高的溫度環(huán)境，在溫度低于850℃時，硫化氫幾乎不發(fā)生熱分解。溫度越高、停留時間越長和初始硫化氫的體積濃度越低，硫化氫能夠獲得轉(zhuǎn)化率就越高。此外，

5、通過硫化氫超絕熱部分氧化制氫熱力學(xué)模擬，發(fā)現(xiàn)在一定的化學(xué)當(dāng)量比下，低濃度的硫化氫/空氣的混和氣組合，比高濃度的硫化氫/氧氣的混和氣組合更容易達到超絕熱燃燒，氧化劑中氧氣的含量對其最終分解平衡極限沒有影響，氫氣的產(chǎn)出率隨著氧氣濃度的提高其變化也并不是很明顯，選用氧化劑時空氣的效果比氧氣更好。在化學(xué)當(dāng)量比特別是在φ＞6時，可以得到較多的H2和較低的SO2排放。 最后，論文試驗和數(shù)值模擬研究了利用多孔介質(zhì)內(nèi)超絕熱燃燒，實現(xiàn)硫化氫高溫裂