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文檔簡介
1、介孔沸石由于同時(shí)具有微孔沸石(強(qiáng)酸和熱穩(wěn)定性)及介孔材料(多級(jí)結(jié)構(gòu))的優(yōu)點(diǎn),在催化領(lǐng)域有重要的的應(yīng)用前景。聚電解質(zhì)-表面活性劑可通過靜電相互作用自組裝成高度有序的介觀結(jié)構(gòu)復(fù)合物,在多級(jí)結(jié)構(gòu)介孔材料的制備中有潛在的應(yīng)用。本文利用聚電解質(zhì)-表面活性劑復(fù)合物為模板,合成了具有晶內(nèi)介孔的silicalite-1和ZSM-5分子篩。以掃描電鏡(SEM),透射電鏡(TEM),氮?dú)馕?BET),X-射線衍射(XRD)對(duì)所制備的材料及其合成過程進(jìn)行表
2、征,并提出了一種可能的形成機(jī)理。主要工作如下:
1.利用陰離子聚電解質(zhì)(聚丙烯酸PAA)與陽離子表面活性劑(十六烷基三甲基溴化銨CTAB)形成的復(fù)合物為模板,合成出了帶有晶內(nèi)介孔(孔徑約為5~20nm)silicalite-1分子篩。通過機(jī)理跟蹤實(shí)驗(yàn),提出了一種形成介孔沸石的可能機(jī)理。在堿性條件下,PAA與CTAB首先自組裝成復(fù)合物膠體顆粒。在沸石合成過程中,加入NaCl、微孔模板劑(四丙基氫氧化銨TPAOH)、硅源等物質(zhì)
3、后,復(fù)合物逐漸解離并形成二氧化硅空心球,該空心球是由CTAB膠束為模板形成的介孔殼和相分離的PAA形成的核組成的。水熱條件下,二氧化硅空心球逐漸聚集融合,并且在沸石晶化過程中以PAA聚集鏈作為形成晶內(nèi)介孔的模板。在該體系中,雙親性有機(jī)硅烷在相分離的PAA和硅源之間起到增強(qiáng)連接的作用。
2.在合成介孔silicalite-1的基礎(chǔ)上加入鋁源,利用聚丙烯酸(PAA)-十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)復(fù)合物為模板合成介孔ZSM-
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