計(jì)算機(jī)輔助催化劑配方優(yōu)選及在多組分甲烷氧化偶聯(lián)催化劑設(shè)計(jì)中應(yīng)用.pdf

1、該文在前人開(kāi)發(fā)的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輔助催化劑設(shè)計(jì)方法的基礎(chǔ)上,參照明人對(duì)人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)(包括隱含層個(gè)數(shù)和隱含層節(jié)點(diǎn)個(gè)數(shù))的研究,確定了用于催化劑配方建模的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)隱含節(jié)點(diǎn)數(shù)選擇的基本原則;選用Sigmoid函數(shù)作為用于建模的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)各層的激活函數(shù);通過(guò)對(duì)傳統(tǒng)的BP算法、矩方法改進(jìn)的BP算法和Levenberg-Marquardt方法改進(jìn)的BP算法等三種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)算法的比較,認(rèn)為L(zhǎng)evenberg-Marquardt方法的收斂速度較

2、前兩種算法有明顯的優(yōu)勢(shì),且對(duì)初始權(quán)值的依賴較前兩種算法要小,因此確定在催化劑配方建模中采用基于Levenberg-Marquardt方法的BP算法人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的學(xué)習(xí)算法;為了提高神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的精確度,確定了多輪次逐步訓(xùn)練的策略,使催化劑模型朝正確的方向逼近;將SWIFT方法應(yīng)用于網(wǎng)絡(luò)模型局部最優(yōu)點(diǎn)的求解,應(yīng)用計(jì)算證明這種方法的尋優(yōu)速度很快,適用于有多個(gè)局部最優(yōu)的問(wèn)題,并將此方法得到的催化劑配方作為下一輪進(jìn)一步訓(xùn)練的樣本;針對(duì)標(biāo)準(zhǔn)遺傳算法

3、收斂速度慢、局部尋優(yōu)能力差的缺點(diǎn),首次將SWIFT方法和遺傳算法結(jié)合構(gòu)成混合遺傳算法(HybridGA),提高優(yōu)化的速度以設(shè)計(jì)出最優(yōu)的催化劑配方.基于上述各點(diǎn),首次提出了一種基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和混合遺傳算法的催化劑配方設(shè)計(jì)方法.針對(duì)直接神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模的一些缺點(diǎn),并進(jìn)一步提高建模的效率,探索了將PLS方法與神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相結(jié)合(即NNPLS方法),并應(yīng)用于建立多組分甲烷氧化偶聯(lián)催化劑的模型.最后,基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的催化劑配方模型均是黑箱模型(rob

4、ustmodel),對(duì)反應(yīng)過(guò)程中催化劑表面的特性以及作用方式均缺乏必要的認(rèn)識(shí).故還采用FT-IR,XRD,XPS及SEM等多種表征方法對(duì)幾種典型的多組分甲烷氧化偶聯(lián)催化劑進(jìn)行分析研究以認(rèn)識(shí)其催化反應(yīng)機(jī)理并為進(jìn)一步改進(jìn)催化劑配方提供依據(jù).分析結(jié)果表明,Mn<,2>O<,3>和Na<,2>Zr(PO<,4>)<,2>是多組分甲烷氧化偶聯(lián)催化劑的活性組分,在催化劑表面上分別以立方晶體和絮狀物存在,且Mn<,2>O<,3>起主要作用,Zr的加入