厚藤、澤漆和肉豆蔻三種藥用植物及厚藤共生真菌的活性次生代謝產物研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、本論文系統(tǒng)開展了三種藥用植物的活性成分及厚藤共生真菌的活性代謝產物研究,以期闡明其有效成分并獲得新的藥物先導化合物、從化學角度探討其共生關系并獲得活性成分的微生物來源;同時開展對量大天然成分的化學修飾,以期獲得新的藥物先導化合物。論文的研究內容包括三個部分:①藥用植物厚藤(Ipomoea pes-caprae)、澤漆(Euphorbia helioscopia)及肉豆蔻(Myristica fragrans)的活性成分研究;②厚藤共生真

2、菌的分離、TLC和HPLC-UV相結合檢測代謝產物的化學特征及其多樣性,篩選發(fā)現與宿主植物化學成分相關的菌株和“天才菌株(Talented Strains)”及其活性代謝產物研究;③澤漆二萜成分的化學修飾及其構效關系探討。 取得的主要研究成果有: 1.從三種藥用植物中分離純化了45個單體化合物,通過核磁共振光譜(1D-NMR,2D-NMR)、質譜、紫外光譜、氣質聯用(GC-MS)及單晶衍射等天然產物結構鑒定技術,結合化學

3、反應鑒定了43個化學結構,均得到其特征化學成分;獲得新化合物14個(1-8,16,30-34):8個樹脂糖苷類化合物(1-8)、1個麻楓樹烷型二萜(16)和5個由二苯基壬酮和新木酚素通過碳碳單鍵偶聯而成的新骨架化合物(30-34)。通過對部分化合物的生物活性的初步研究,發(fā)現了6個細胞毒活性化合物(16,17,32,33,36,39)、13個抗氧化活性化合物(29-40,42)。 2.從新鮮的厚藤植物中分離純化了18株共生真菌,發(fā)

4、現了一株高產抗腫瘤活性化合物--二氧嗎啉生物堿的工程菌株:尖孢鐮刀菌Fusarium oxysporumJ8-1-2,該生物堿占乙酸乙酯提取代謝產物的27.3%,其對人白血病細胞HL-60和人肺癌細胞A-549表現出良好的細胞毒活性(IC50值分別為1.2和2.3μg/mL);從另外兩株共生真菌Y16和球莖狀鐮孢菌Fusarium oxysporum Y24-2的發(fā)酵產物中分離鑒定了12個化合物的化學結構,獲得6個新化合物(47,49,

5、50,52,53,56)--3個二苯基丁內酯(47,49,50)和3個麥角甾酮類(52,53,56)化合物,通過抗氧化活性測試,發(fā)現4個良好的抗氧化活性化合物(46,48,49,50)。從菌株Y16中發(fā)現與宿主植物化學成分具有相同生源途經的化合物,并進行了生物合成途經推測。 3.對澤漆的大量無活性二萜化學成分Euphorin進行了結構修飾,制備了11個結構新穎的衍生物(R1-R3,M1-1,M2B-1,T1-1,T1-2,T2B

6、-1,T2C-1,T2A-2,T2B-2),其中3個衍生物具有細胞毒活性(113,T2B-1和T2A-2)。 總之,本文通過藥用植物厚藤、澤漆及肉豆蔻的活性成分研究、厚藤共生真菌的活性代謝產物研究及對澤漆化學成分的化學修飾,獲得了68個單體化合物,闡明了其中66個化學結構,新化合物31個、活性化合物23個;獲得了一株與產宿主植物化學成分具有相同生源途經的化合物共生真菌,并進行了代謝產物生物合成途經相關性推測,為進一步研究該植物的

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