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文檔簡介
1、1992年,美國前Mobil公司合成了MCM-41型介孔二氧化硅分子篩。自此,介孔二氧化硅材料以其規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)、較大的比表面積和孔體積、表面富足的硅羥基以利于進一步的功能化修飾等優(yōu)點受到許多研究小組的廣泛關(guān)注。特別是Vallet-Regi等人首創(chuàng)性地將介孔二氧化硅用作藥物載體的研究之后,介孔二氧化硅在生物醫(yī)藥尤其是藥物輸送方面的研究也逐漸受到人們的重視。作為藥物載體,諸多研究主要集中于介孔二氧化硅作為藥物載體方面的研究,關(guān)于藥物可控釋
2、放的研究較少。含介孔結(jié)構(gòu)的環(huán)境響應(yīng)型有機/無機復(fù)合微球能較好的實現(xiàn)不同環(huán)境下藥物的可控釋放過程。在含介孔結(jié)構(gòu)的復(fù)合微球中,介孔孔道可作為藥物的倉庫存儲藥物,而外層的環(huán)境響應(yīng)型有機材料能像“門”一樣在通常狀況下處于“關(guān)閉”狀態(tài)阻止藥物分子的釋放,在pH、熱、還原環(huán)境、光等外界刺激下可“打開”“門”從而釋放介孔中的藥物。在此研究背景下,本文圍繞著MCM-41型介孔二氧化硅的多重環(huán)境響應(yīng)復(fù)合微球展開,分別制備了磁/pH雙重響應(yīng)介孔二氧化硅復(fù)合
3、微球、磁/熱雙重響應(yīng)介孔二氧化硅復(fù)合微球和含二硫鍵的環(huán)境響應(yīng)微球,將制備的復(fù)合微球用于負載典型藥物阿霉素鹽酸鹽(DOX),并研究了不同環(huán)境下復(fù)合微球?qū)OX釋放行為,探討了藥物的控釋效果。具體來說,主要包括以下三個方面的內(nèi)容:
(1)通過蒸餾沉淀聚合制備了一種具有核/殼結(jié)構(gòu)的磁/pH雙重響應(yīng)介孔二氧化硅復(fù)合微球,這種復(fù)合微球為經(jīng)典的夾層結(jié)構(gòu),即:以超順磁性Fe3O4納米晶為內(nèi)核,以介孔二氧化硅為中間層,外層包覆著交聯(lián)聚甲基丙烯
4、酸(PMAA)殼層。通過對聚合物殼層交聯(lián)度分別為5%、10%和15%的復(fù)合微球研究發(fā)現(xiàn),三者的pKa分別為5.3、6.4和8.9,表明該復(fù)合微球具有pH響應(yīng)性且復(fù)合微球的pKa隨聚合物殼層的交聯(lián)度增加而升高。該復(fù)合微球在兩種DOX和復(fù)合微球質(zhì)量比(R)的情況下都對DOX表現(xiàn)出較高的載藥率和包封率,其中交聯(lián)度為10%的復(fù)合微球在R=1時的載藥率和包封率分別為49.0%和95.9%。對DOX的釋放研究結(jié)果顯示,交聯(lián)度為10%的復(fù)合微球(pK
5、a=6.4)在pH=5.5環(huán)境中的24 h總釋藥率是pH=7.4環(huán)境中的24 h總釋藥率的2.5倍。這一結(jié)果證明該復(fù)合微球能在pKa以下的pH環(huán)境中較快地將藥物分子釋放,而在pKa以上的pH環(huán)境中釋放藥物分子的速率較慢,顯示了較好的pH響應(yīng)性。
(2)合成了具有核/殼結(jié)構(gòu)的磁/熱雙重響應(yīng)介孔二氧化硅復(fù)合微球,其中外層的聚合物殼層為N-異丙基丙烯酰胺(NIPAM)與親水性單體N-羥甲基丙烯酰胺(NHMA)的共聚物,從而可調(diào)節(jié)復(fù)合
6、微球的臨界體積相轉(zhuǎn)變溫度(VPTT)。該復(fù)合微球?qū)OX的負載量較高,在DOX和復(fù)合微球的質(zhì)量比為1的情況下,NHMA占NIPAM和NHM總質(zhì)量10%的復(fù)合微球?qū)OX的載藥率和包封率分別為44.6%和80.7%。通過DOX的釋放研究證實,NHMA占NIPAM和NHMA總質(zhì)量10%的復(fù)合微球(VPTT為38.0℃)在40℃環(huán)境中的24 h總釋藥率是在35℃環(huán)境中的24 h總釋藥率的1.8倍,即復(fù)合微球在VPTT以上釋藥速率較快,而在VP
7、TT以下顯示出較慢的釋藥速率,具有良好的溫度響應(yīng)性。
(3)首先采用含有二硫鍵的分子BAC通過Michael加成對已進行APS修飾的磁性介孔二氧化硅納米粒子進行了二硫鍵的表面修飾。之后,我們將BAC作為交聯(lián)劑合成了熱/還原雙重響應(yīng)聚合物微球和具有核/殼結(jié)構(gòu)的磁/熱/還原三重響應(yīng)介孔二氧化硅復(fù)合微球。該聚合物微球和復(fù)合微球?qū)OX的負載量都較高,在DOX和微球質(zhì)量比為1的情況下,聚合物微球的載藥率和包封率分別為43.0%和75.
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