鈰鋯鋁復(fù)合材料的性能研究.pdf

1、為了提高CeO<,2>-ZrO<,2>復(fù)合氧化物的織構(gòu)和結(jié)構(gòu)熱穩(wěn)定性以及簡化制備催化劑的過程，近年來，已在研究將具有大比表面積的氧化鋁材料和具有高儲氧量的鈰鋯儲氧材料制備成一種新型的CeO<,2>-ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>復(fù)合材料。對CeO<,2>-ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>這種新型復(fù)合材料的深入研究對于提高機動車尾氣凈化三效催化劑的性能及其實際運用具有非常重要的意義。 本文研究了CeO<,2>、CeO

2、<,2>-Al<,2>O<,3>(CA)、CeO<,2>-ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>(CZA)、ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>(ZA)、Al<,2>O<,3>、ZrO<,2>物質(zhì)物相的穩(wěn)定性，Y<'3+>、La<'3+>以及堿土金屬等助劑和制備條件陳化時間對CeO<,2>-ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>復(fù)合材料性能的影響，著重研究了不同鈰鋯比對CZA性能的影響，以及不同鋁含量對低鈰的CZA系列材料和高鈰的CZ

3、A系列材料性能的影響。并采用氧脈沖吸附(OSC)、H<,2>-TPR、BET、XRD、Raman等表征手段對制備的各系列樣品的儲氧性能、可還原性能、表面織構(gòu)性能以及物相組成進行了研究。 實驗結(jié)果表明，在CeO<,2>-Al<,2>O<,3>(CA)、CeO<,2>-ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>(CZA)、ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>(ZA)三種材料體系中CZA具有優(yōu)異的物相熱穩(wěn)定性，在CZA中添加Y<'3+>

4、、La<'3+>后能夠提高其織構(gòu)性能及其熱穩(wěn)定性且最佳添加量為2-4wt％，在熱穩(wěn)定性方面，CZAYLa>CZALa>CZAY。在CZA中參雜堿土金屬，可以明顯提高樣品的孔容及其織構(gòu)的熱穩(wěn)定性，其中摻雜MgO和SrO效果最好，MgO的最佳添加量為1-3wt％。對于Ce<,x>Zr<,1-x>O<,2>/Al<,2>O<,3>系列樣品，在0.1

5、,2>螢石結(jié)構(gòu)的立方晶相；當(dāng)Ce/Zr為3/7，即x=0.3時CZA具有優(yōu)異的織構(gòu)性能極其熱穩(wěn)定性，樣品老化前后的比表面和孔容分別為168.3、103.5m<'2>/g和0.40、0.34ml/g；當(dāng)Ce/Zr<1時，樣品的儲氧性能和還原性能的熱穩(wěn)定性最好，當(dāng)Ce/Zr為1/9時老化后的儲氧量還有216μmol/g。低鈰CZA系列材料具有良好的低溫還原性，鋁含量在40-60wt％之間時其織構(gòu)性能及熱穩(wěn)定性最好，1000℃老化5h后樣品仍

6、有111.5 m<'2>/g和0.32 ml/g大比表面和孔容。隨著鋁含量的增多，低鈰CZA材料老化前后的主要物相均為螢石結(jié)構(gòu)的立方晶相，但經(jīng)1000℃老化的樣品，在鋁含量為60wt％時開始出現(xiàn)分相，出現(xiàn)了γ-Al<,2>O<,3>的晶相。對于高鈰的CZA系列材料，在鋁含量為60wt％時樣品的織構(gòu)性能及熱穩(wěn)定性最好，該系列材料的70％以上孔徑主要分布在6-20nm，老化后主要分布在8-15nm。陳化時間對CZA的熱穩(wěn)定性有很大的影響，最