碳微球的微觀結(jié)構(gòu)及電催化活性表征研究.pdf

1、提高催化劑的電催化活性是直接甲醇燃料電池(Direct Methanol FuelCell，DMFC)研究中最具有關(guān)鍵性的任務(wù)之一。目前Pt/C 催化劑是DMFC使用最廣泛的陽極催化劑和陰極催化劑，但是它的活性和利用率還遠(yuǎn)不能滿足DMFC 商業(yè)化的要求，其中載體材料是制約其發(fā)展的主要因素。目前所用的鉑碳催化劑雖然具有較高的甲醇電氧化活性，但載體材料存在制備方法復(fù)雜，結(jié)構(gòu)尺寸不均勻，使其難以取代Vulcan XC-72。
　　 碳

2、微球(Carbon Microspheres)具有良好的導(dǎo)電性，較高的比表面積，極好的化學(xué)和熱穩(wěn)定性，有望成為一種優(yōu)良的催化劑載體。目前嘗試將碳微球應(yīng)用于燃料電池電催化劑載體的研究卻鮮見報道。
　　 本研究用化學(xué)氣相沉積法(Chemical Vapor Deposition，CVD)制備了碳微球，并用硝酸回流的方法對其進(jìn)行了純化處理；通過浸漬還原法制備了Pt/CMS 催化劑(10 wt.[％]、20 wt.[％]和30 wt.[

3、％])及Pt/Vulcan XC-72 催化劑；利用高分辨透射電子顯微鏡(High Resolution Transmission ElectronMicroscope，HRTEM)、場發(fā)射掃描電子顯微鏡(Field Emission ScanningElectron Microscope，F(xiàn)ESEM)、X-射線衍射(X-ray Diffraction，XRD)、X-射線光電子能譜(X-ray Photoelectron Spectro

4、scope，XPS)等對載Pt 前后產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征；通過電化學(xué)測試對比了Pt/CMS 催化劑和Pt/Vulcan XC-72 催化劑對甲醇的電催化性能，比較了不同載量Pt/CMS催化劑性能的差異。
　　 結(jié)果表明：
　　 (1)CVD法制得碳微球尺寸均勻，形貌規(guī)則，尺寸在300nm 左右。
　　 FT-IR測試表明：經(jīng)酸處理后產(chǎn)物的表面官能團(tuán)并沒有得到提高，表明碳微球具有穩(wěn)定的化學(xué)性能。
　　

5、 (2)采用浸漬還原法制備出分散性好的Pt/CMS 球形復(fù)合材料。負(fù)載Pt顆粒尺寸在4-5nm 左右，具有典型的fcc 結(jié)構(gòu)，高度分散。XPS和XRD表明Pt 大多以零價金屬態(tài)形式存在。
　　 (3)相同載率下，以CMS 為載體的催化劑在酸性和甲醇介質(zhì)中的電化學(xué)活性高于以Vulcan XC-72 為載體的催化劑。分析原因主要是由于CMS特殊的球形結(jié)構(gòu)，其間隙可為醇類物質(zhì)擴(kuò)散到催化劑提供空間，有利于充分反應(yīng)。
　　 (4)