Mn基鈣鈦礦氧化物與不同磁性相的復(fù)合及其磁與電子輸運(yùn)性質(zhì)的研究.pdf

1、錳基鈣鈦礦氧化物由于龐磁電阻效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)成為近年來(lái)凝聚態(tài)與材料物理領(lǐng)域中熱點(diǎn)的研究。另外一方面，錳基鈣鈦礦氧化物具有～100%的自旋極化度，利用這一特性，將其作為鐵磁金屬以形成三明治式鐵磁多層膜或鐵磁金屬顆粒系統(tǒng)，可以實(shí)現(xiàn)與邊界有關(guān)的非本征磁電阻效應(yīng)，這方面的研究正受到越來(lái)越多的關(guān)注。本論文在錳基鈣鈦礦氧化物顆粒系統(tǒng)的基礎(chǔ)上，通過(guò)樣品設(shè)計(jì)和制備工藝的探索，試圖將不同磁行為的第二相引入到錳基鈣鈦礦氧化物顆粒系統(tǒng)中，以得到“錳基鈣鈦礦氧化物/

2、不同磁行為的第二相”的顆粒復(fù)合系統(tǒng)，對(duì)這些復(fù)合系統(tǒng)的磁行為、電子輸運(yùn)、磁電阻等性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究，主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：
　　 1)通過(guò)溶膠凝膠法制備出La2/3Ca1/3MnO3（LCMO）/CuMn2O4 復(fù)合體系，從實(shí)驗(yàn)上研究了低居里溫度（～72 K）亞鐵磁性絕緣體CuMn2O4對(duì)LCMO 磁性及電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響。研究結(jié)果表明，在低場(chǎng)0.3 T 下，x=0.1 復(fù)合樣品的非本征磁電阻幾乎比純LCMO 非本征磁電阻

3、值大2 倍。在高場(chǎng)3 T 下，相對(duì)于純LCMO，復(fù)合樣品在相應(yīng)的絕緣體－金屬轉(zhuǎn)變溫度TIM 附近的本征磁電阻顯著增強(qiáng)。此外，復(fù)合樣品的磁化小于相應(yīng)理論計(jì)算值。這些結(jié)果表明，CuMn2O4與LCMO之間存在一定的磁耦合作用。復(fù)合系統(tǒng)低溫下的電阻率與溫度關(guān)系遵從經(jīng)驗(yàn)關(guān)系p(T)=p0+p1Tn，但隨著CuMn2O4 復(fù)合量的增加，n數(shù)值變大，意味著亞鐵磁性CuMn2O4的引入增加了LCMO 顆粒邊界的磁無(wú)序，使得電子－磁振子散射的增強(qiáng)。

4、r>　　 2)通過(guò)溶膠凝膠法成功將高居里溫度亞鐵磁性絕緣體CuFe2O4 引入到LCMO 顆粒邊界，研究了CuFe2O4對(duì)LCMO 磁性及電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響。研究結(jié)果表明，在外場(chǎng)3 T 下，復(fù)合體系樣品出現(xiàn)了兩個(gè)磁電阻平臺(tái)，其中一個(gè)磁電阻平臺(tái)的起始溫度在相應(yīng)復(fù)合樣品的金屬－絕緣體溫度附近，另一個(gè)磁電阻平臺(tái)的起始溫度在純LCMO樣品的金屬－絕緣體溫度附近。我們認(rèn)為此平臺(tái)現(xiàn)象源于本征磁電阻與低場(chǎng)磁電阻效應(yīng)的疊加，且與亞鐵磁性CuFe2O4

5、與LCMO 顆粒邊界磁矩存在的反鐵磁耦合作用相關(guān)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，x=0.1 復(fù)合樣品在金屬－絕緣體轉(zhuǎn)變溫度TIM 附近溫區(qū)出現(xiàn)了明顯的熱滯現(xiàn)象，且其能夠被外加磁場(chǎng)抑制。此外，還觀測(cè)到向水平軸負(fù)方向移動(dòng)的交換偏置現(xiàn)象，在矯頑力僅為100 Oe的情況下，交換偏置場(chǎng)高達(dá)10 Oe。復(fù)合樣品中的熱滯現(xiàn)象與交換偏置現(xiàn)象進(jìn)一步說(shuō)明LCMO與CuFe2O4之間存在反鐵磁耦合作用。
　　 3)通過(guò)溶膠凝膠法成功將反鐵磁性絕緣體LaMnO3 引入

6、到LCMO的顆粒邊界，研究了LCMO/LaMnO3 復(fù)合體系磁性及電子輸運(yùn)性質(zhì)。在高場(chǎng)低場(chǎng)下，復(fù)合樣品的磁電阻都顯著增加。我們認(rèn)為，第二相反鐵磁性絕緣體LaMnO3的引入增加了相鄰LCMO 顆粒間電子隧穿過(guò)程的磁勢(shì)壘。加場(chǎng)后，磁勢(shì)壘迅速減小，電子隧穿幾率大幅度增加，從而導(dǎo)致磁電阻效應(yīng)大大增強(qiáng)。同樣采用經(jīng)驗(yàn)關(guān)系p(T)=p0+p1Tn對(duì)低溫下電阻率隨溫度變化關(guān)系進(jìn)行擬合，隨著LaMnO3 復(fù)合量的增加，擬合參數(shù)n 迅速增加，且高達(dá)數(shù)值8。

7、這表明復(fù)合樣品中電子－磁振子散射為重要的散射機(jī)制，同時(shí)還有很多未知電輸運(yùn)散射機(jī)制有待進(jìn)一步研究。
　　 4)通過(guò)溶膠凝膠方法以及控制燒結(jié)溫度，成功制備了不同顆粒尺寸的LCMO樣品，研究了其電輸運(yùn)行為中的低溫極小值現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，LCMO 顆粒尺寸越小，低溫極小值現(xiàn)象越明顯。隨著外磁場(chǎng)的增加，所有顆粒尺寸樣品的極小值現(xiàn)象減弱。通過(guò)考慮庫(kù)侖阻塞效應(yīng)，對(duì)Yuan 隧穿模型進(jìn)行擴(kuò)展，擴(kuò)展后的模型在整個(gè)溫區(qū)以及零場(chǎng)、加場(chǎng)下都能夠很好地

8、擬合不同顆粒尺寸樣品的阻溫關(guān)系。這不僅說(shuō)明Yua n 隧穿模型的可適性，也說(shuō)明對(duì)于錳基鈣鈦礦氧化物顆粒系統(tǒng)，庫(kù)侖阻塞效應(yīng)是低溫極小值現(xiàn)象的主要起因。
　　 5)通過(guò)常規(guī)固相反應(yīng)法制備出La1-xBaxMnO3 (x>0.33)結(jié)構(gòu)相分離體系，研究了其電子輸運(yùn)性質(zhì)和滲流行為。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)x＞0.33，La1-xBaxMnO3結(jié)構(gòu)相分離為金屬相La0.67Ba0.33MnO3與絕緣體相BaMnO3。不論是在150 K 還是300

9、 K，La1-xBaxMnO3 (x>0.33)結(jié)構(gòu)相分離體系都表現(xiàn)出滲流行為。經(jīng)典滲流公式能夠很好地?cái)M合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，在150 K 下，臨界參數(shù)t=1.6，s=0.6；在300 K 下，臨界參數(shù)t=1.7，s=0.7，且滲流閾值同為0.18。我們認(rèn)為，這是源于樣品的蜂窩狀結(jié)構(gòu)與顆粒界面效應(yīng)的共同作用。此外，界面效應(yīng)導(dǎo)致La1-xBaxMnO3 (x>0.33)體系在200 K 附近出現(xiàn)第二個(gè)電阻峰，且隨著B(niǎo)aMnO3含量的增加，界面效應(yīng)引