固體碳在流化床反應(yīng)器內(nèi)甲烷裂解制氫過程中活性的研究.pdf

1、本文在流化床中對(duì)活性炭、炭黑和碳納米管等固體碳在甲烷裂解反應(yīng)中的催化活性進(jìn)行了研究。用傅立葉變換紅外光譜、滴定分析和x-射線衍射研究了濃硝酸以及負(fù)載微量金屬的表面改性過程對(duì)固體碳表面性質(zhì)和體相結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明：經(jīng)濃HNO3處理以后，固體碳體相結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化，AC和CB表面生成了大量含氧基團(tuán)，在高溫反應(yīng)條件下，含氧基團(tuán)分解會(huì)生成甲烷裂解反應(yīng)需要的活性位，提高了反應(yīng)的初活性，在CNT上則沒有這種作用；采用等體積浸漬法把Ni、Co和

2、Pd-Ni負(fù)載到AC表面不能有效提高AC在甲烷裂解反應(yīng)中的活性，相比較而言，用離子交換法負(fù)載同樣量的Ni或Co則可以提高AC的初活性。采用等體積浸漬法把Ni、Co及Pd-Ni和Pd-Co負(fù)載到CB表面上時(shí)可以有效提高CB在甲烷裂解過程中的初活性，Ni負(fù)載到CNT表面時(shí)則不能提高CNT的初活性；SEM觀察發(fā)現(xiàn)AC和CB上甲烷反應(yīng)生成的固體碳表面形態(tài)差距很大，產(chǎn)物碳在空氣中的程序升溫失重過程表明生成的碳不同于AC和CB，可能是一種無定型石墨