鈀和鈀-鈦硅復合膜制備與催化苯制苯酚分析.pdf

1、由于鈀基復合膜優(yōu)異的透氫能力和催化性能，在各種高溫涉氫領域得到廣泛的應用。但目前研究最多的是管式外膜，其存在金屬膜表面易污染或者發(fā)生刮蹭等問題，對鈀基復合膜的化學性質、氣體滲透性能的影響很大。 本論文采用鍍液流動法在管式多孔陶瓷載體內表面研究了鈀基復合膜的制備，通過控制操作條件改變鈀顆粒的沉積狀況來調控鈀膜的微結構。并提出一種新的化學鍍方法，將生物膜引入化學鍍體系中，制備出金屬粒徑均勻細小的致密鈀基復合薄膜。同時對鈀/鈦硅復合膜

2、的制備條件和苯制苯酚反應機理進行了一定的研究。利用SEM、XRD、氣體滲透性和孔徑分布等分析手段，表征了所制備Pd/TS-1復合膜的性能。 1、使用循環(huán)鍍液的方式，在管式載體內表面進行鈀基膜的沉積。結果發(fā)現(xiàn)，在鈀膜制備過程中，載體孔徑形貌、鍍液在管內停留時間、敏化/活化溫度、鍍膜溫度以及鍍膜時間是制備均勻微結構鈀基復合薄膜的關鍵因素。優(yōu)化了制備管式內膜的條件，成功在多孔陶瓷載體內壁制備出平均粒徑1～2μm的鈀基復合膜。

3、2、提出了用生物膜輔助化學鍍法，生物半透膜的引入，不僅縮小了鈀顆粒的直徑，增強了金屬膜層與多孔載體間的結合作用，還可以避免滲透液及鍍液在載體表面和孔道內的殘留，而不會對鈀膜的性質結構造成影響。與常規(guī)化學鍍法進行對比，孔徑0.8μm的載體表面沉積鈀膜的致密性明顯提高，773K時，采用生物膜輔助化學鍍法在0.8μm載體上沉積鈀膜的H2滲透率為1.52×10-6 mol/㎡·s.Pa，H2/N2的分離系數(shù)370；而在孔徑0.2μm的載體表面則

4、可以制得完全致密的鈀膜，773K時，氫滲透量達到2.21×10-6 mol/㎡·s·Pa，H2/N2的理想分離系數(shù)大于2000。 3、通過對TS-1合成條件的優(yōu)化，確定涂晶及水熱合成條件。為制備Pd/TS-1復合膜提供理想形貌的沸石膜，并用化學鍍法在TS-1膜上鍍鈀，制備出Pd/TS-1/α—Al2O3復合膜。773K時，H2滲透率為2.84×10.7mol/㎡·s·Pa，H2/N2分離因數(shù)達到84。 4、初步分析了苯羥