量子順電體中的摻雜效應(yīng)及外場調(diào)控.pdf

1、量子順電體是一類和通常鐵電體有所不同的十分有趣的電介質(zhì)。量子順電體的介電常數(shù)在低溫時呈現(xiàn)類似于居里一外斯定律的行為，即顯示出將要發(fā)生鐵電相變的征兆，類似于通常的鐵電材料，但直至絕對零度附近都不發(fā)生鐵電相變；從軟模的角度看，量子順電體具有極性生模，但在整個溫度范圍內(nèi)都不發(fā)生軟模凍結(jié)。這一現(xiàn)象可以被解釋為量子漲落使順電相穩(wěn)定，而使鐵電相完全被抑制。量子順電體有和鐵電體相似的晶體結(jié)構(gòu)，大部分屬于ABO<,3>鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，所以應(yīng)力和摻雜易使之成

2、為鐵電體。易于由外界條件引發(fā)鐵電性是量子順電體的本質(zhì)特征之一。 最近對磁性鐵電體的研究再一次激發(fā)了人們對磁電效應(yīng)的研究。磁電效應(yīng)是指電場感應(yīng)磁矩效應(yīng)和磁場感應(yīng)電矩效應(yīng)。早期對磁電效應(yīng)的研究工作主要集中在磁電體的磁性系統(tǒng)對外場的響應(yīng)，理論上忽略了本征鐵電有序和磁有序的耦合，而另一類具有磁電效應(yīng)的材料是鐵電磁體，由于系統(tǒng)同時存在自發(fā)極化和自發(fā)磁化，兩者之間的耦合使系統(tǒng)具有本征的磁電效應(yīng)。 本文首先介紹了研究鐵電體，量子順電體

3、和反鐵磁體的一些理論方法。經(jīng)典的朗道理論是研究鐵電材料的有效方法，但是它無法用于解釋量子順電體中的量子漲落和介電常數(shù)的低溫飽和現(xiàn)象。因此我們一方面改進(jìn)了Barret的理論模型，通過簡諧振動的二次量子化表示形式討論了量子順電體中晶格位移的量子漲落，并同時運用軟模理論研究了量子順電體中的軟模頻率和介電常數(shù)，得到了與Barret公式一致的介電極化率表達(dá)式。另一方面，橫場伊辛模型也是一種研究鐵電材料的有效方法，可以將偶極相互作用和量子效應(yīng)放在統(tǒng)

4、一的理論框架下進(jìn)行考慮，我們發(fā)現(xiàn)由橫場伊辛模型得到的介電極化率結(jié)果和二次量子化方法+軟模理論得到的結(jié)果完全一致，說明完全可以將橫場伊辛模型用于對量子順電體和鐵電體介電極化率和軟模行為的研究中。關(guān)于量子順電體的摻雜效應(yīng)，本文選擇了BaSr<,1-x>TiO<,3>和Ba<,x>Eu<,1-x>TiO<,3>作為研究對象，純的SrTiO<,3>只是量子順電體，而純的EuTiO<,3>同時具備量子順電體和反鐵磁體的性質(zhì)。 由于B

5、aTiO<,3>和SrTiO<,3>系統(tǒng)均可以用橫場伊辛模型來描述，這為能在統(tǒng)一的理論框架下處理摻雜的情形提供了便利。本文在橫場伊辛模型的理論框架下，結(jié)合考慮了由雜質(zhì)導(dǎo)致的鐵電畸變和晶胞體積效應(yīng)，闡述了Ba<,x>Sr<,1-x>TiO<,3>中在整個濃度范圍內(nèi)的軟模頻率，介電常數(shù)和熱電系數(shù)，并且討論了這些性質(zhì)在不同外電場下的行為，從而揭示了各種濃度Ba<,X>Sr<,l-x>TiO<,3>的相變性質(zhì)和其中的量子效應(yīng)。我們得到的軟模頻率

6、，介電常數(shù)和相變溫度的理論結(jié)果很好地再現(xiàn)了實驗結(jié)果。標(biāo)度理論是另一種分析鐵電體在電場作用下介電行為的有效方法，我們發(fā)現(xiàn)，通過橫場伊辛模型得到的介電極化率結(jié)果可以很好地用標(biāo)度理論的公式來擬合，從而得到不同摻雜濃度下的各種臨界指數(shù)，而這些濃度相關(guān)的臨界指數(shù)可以直觀地呈現(xiàn)量子效應(yīng)。因此本文中所運用的理論方法給我們分析鐵電材料提供了另一種有效的方法，可以使我們更直接和深入地理解Ba<，x>Sr<,l-x>TiO<,3>以及類似的鐵電材料的相變性

7、質(zhì)和量子效應(yīng)。本文通過數(shù)值計算將Ba<,X>Sr<,l-X>TiO<,3>的整個濃度范圍劃分為四個部分：(i)量子順電區(qū)域O≤x≤xc=O.0096，在此范圍內(nèi)，很強的量子效應(yīng)決定了系統(tǒng)在極低的溫度下都不發(fā)生鐵電相變，保持順電體的性質(zhì)；(ii)量子鐵電區(qū)域X<,C>=270(x一

8、X<,C>)i1；(iii)o．1≤x<0.57的經(jīng)典鐵電區(qū)域，在此范圍內(nèi)量子效應(yīng)完全被掩蓋，鐵電相變?yōu)槎壪嘧儯?iV)0.57≤x≤1的經(jīng)典鐵電區(qū)域，鐵電相變?yōu)橐患壪嘧?，在?jīng)典鐵電區(qū)域，相變溫度和濃度滿足線性變化關(guān)系。本章所運用的理論模型通過模擬Ba<,X>Sr<,1-X>TiO<,3>中的軟模行為，介電行為和熱電行為成功解釋了其中的相變性質(zhì)和量子效應(yīng)，因此可以在其它相關(guān)材料的理論研究中被借鑒。本文中所揭示的濃度依賴的軟模，介電和熱

9、電行為將對今后關(guān)于Ba<,x>Sr<,l-X>TiO<,3>實驗研究和器件設(shè)計提供有益的理論幫助。 在以前很多研究鐵電磁系統(tǒng)的模型中，人們主要考慮了低維的伊辛自旋角動量和鐵電極化之間的耦合，而對實際體材料中的磁電耦合缺乏深刻的理解。EuTiO<,3>中的磁性離子位于s軌道，交換作用是各向同性，因此對磁系統(tǒng)的處理須運用海森堡模型。EuTiO<,3>中磁性有序主要存在于基平面(α，6)內(nèi)，而軟模本征矢為T<,1μ>模，其振動沿c軸，

10、我們也不能簡單地用伊辛模型來描述系統(tǒng)的磁電耦合作用，而必須考慮海森堡自旋和鐵電極化之間的耦合。它和鐵電磁體的相似之處在于，該材料中也存在磁和介電性質(zhì)的耦合，因而其介電常數(shù)在尼爾溫度附近也出現(xiàn)異常。最近實驗發(fā)現(xiàn)EuTiO<,3>的介電性質(zhì)與最近鄰磁性Eu離子的自旋關(guān)聯(lián)有密切的聯(lián)系。與通常的量子順電體類似，EuTiO<,3>也可以用橫場伊辛模型來描述。結(jié)合實驗結(jié)果，本文用電序參量和自旋關(guān)聯(lián)的相互作用來計入EuTiO<,3>中磁和介電性質(zhì)之間

11、可能的耦合并且從理論上提出這樣一個試探性磁和電序參量的耦合形式,這里i和j，K和l分別為磁系統(tǒng)和電系統(tǒng)的最近鄰，獲得了與實驗相符的介電常數(shù)和最近鄰磁性離子自旋關(guān)聯(lián)的依賴關(guān)系：ε(T,H)=ε<,o>(T)(1+a )，這里δ<,k>為贗自旋算符，為海森堡自旋算符。EuTiO<,3>和通常的鐵電磁體的區(qū)別在于雖然存在自發(fā)磁有序但不存在自發(fā)鐵電有序。但是EuTiO<,3>電系統(tǒng)的無序狀態(tài)在電場下很容易被破壞而出現(xiàn)電極化，因此電場感應(yīng)的電極化

12、和自旋磁矩的耦合將使系統(tǒng)出現(xiàn)有趣的磁電效應(yīng)。我們不僅得到了與實驗吻合的介電行為，還進(jìn)一步揭示了電場感應(yīng)的電極化在磁場下的行為和磁場感應(yīng)的自旋磁矩在電場下的行為。實驗還發(fā)現(xiàn)當(dāng)EuTiO<,3>中摻入Ba<'2+>，介電常數(shù)和磁性離子最近鄰自旋關(guān)聯(lián)依舊滿足s(T,H)=ε<,o>(T)(1+a )。在上述工作的基礎(chǔ)上，本文還進(jìn)一步討論了EuTiO<,3>中摻雜Ba<'2+>情況。該系統(tǒng)被分為兩個子系統(tǒng)：含雜質(zhì)的量子順電系統(tǒng)和含雜質(zhì)的反鐵磁系

13、統(tǒng)。本文采用了通常用于稀疏磁系統(tǒng)的無規(guī)鍵模型來處理含雜質(zhì)的量子順電系統(tǒng)，考慮了贗自旋相互作用，隧穿頻率和偶極矩隨濃度的雙峰分布。由于BaTiO<,3>為一級相變鐵電體，我們在模型中考慮了鐵電畸變的作用，引入四體，六體，八體相互作用項，并且考慮了由雜質(zhì)導(dǎo)致的內(nèi)稟的偏置場。對于含雜質(zhì)的反鐵磁系統(tǒng)，本文在海森堡模型的理論框架下采用座稀疏模型。由于對電系統(tǒng)的處理在橫場伊辛模型的理論框架下進(jìn)行，兩個系統(tǒng)的序參量的耦合采用前面提出的耦合方式。本文不