Pt基二元合金催化劑的制備及電化學性能研究.pdf

1、直接醇類燃料電池(Direct Alcohol Fuel Cell，DAFC)是以甲醇、乙醇、異丙醇、乙二醇等有機小分子作為燃料的新型低溫燃料電池，它不僅可代替汽油而成為汽車的新型燃料，還可應用于諸如手機、筆記本電腦等可移動的電源領(lǐng)域。然而陽極催化劑成本高、電化學性能低，一直成為制約DAFC發(fā)展的瓶頸。
　　 本文采用液相化學法制備了PtPb/C、PtBi/C二元合金催化劑并討論了其在異丙醇和乙二醇堿性溶液中的電化學性能。研究中

2、采用兩種液相還原法制備催化劑，并用XRD、XPS對其進行表征，運用循環(huán)伏安、交流阻抗、慢速線性掃描法等多種電化學測試技術(shù)，在乙二醇和異丙醇堿性體系中，對PtPb/C、PtBi/C催化劑及商用PtRu/C、Pt/C催化劑進行電化學性能測試。
　　 研究結(jié)果表明，PtPb/C、PtBi/C二元合金催化劑不同程度地含有有序金屬間化合物的成分，反應溫度對PtPb/C催化劑的晶型有一定的影響。對于PtBi/C催化劑，通過正交分析發(fā)現(xiàn)，反應

3、時間、溫度、原子比對催化劑的晶型都有影響。在乙二醇和異丙醇堿性溶液中，制備的PtPb/C催化劑活性均好于PtRu/C催化劑。在乙二醇堿性介質(zhì)中，150℃下反應1h所得催化劑的性能較好。而堿性異丙醇溶液中，最佳反應條件為145℃反應3h。對于PtBi/C催化劑，在堿性乙二醇和異丙醇溶液中，催化活性好于Pt/C催化劑。其中在乙二醇堿性溶液中的最佳制備工藝為45min、200℃、原子比Pt∶Bi=1:1；而異丙醇堿性溶液為60min、200℃

4、、原子比Pt∶Bi=3∶1。通過交流阻抗分析，認為乙二醇在堿性介質(zhì)中的電氧化過程是一個多電子轉(zhuǎn)移的過程。異丙醇在堿性介質(zhì)中的電氧化過程，首先在低電位脫氫，生成丙酮；在較高電位下，發(fā)生C-C鍵的斷裂生成CO2。在較低的電位下，異丙醇體系和乙二醇體系的等效電路是相似的，該過程可能是C-H鍵的斷裂過程。相對與Pt/C催化劑，由于Ru的加入，產(chǎn)生協(xié)同效應，使得PtRu/C有更好的電化學性能。異丙醇和乙二醇在PtRu/C催化劑上的電氧化按照雙重機