新型鐵基超導(dǎo)體LaOFeAs的第一性原理計(jì)算研究.pdf

1、自從超導(dǎo)電性發(fā)現(xiàn)以來(lái)，因其獨(dú)特的物理學(xué)性質(zhì)，使超導(dǎo)材料研究具有潛在的經(jīng)濟(jì)價(jià)值和廣闊的應(yīng)用領(lǐng)域，特別是銅氧化物高溫超導(dǎo)體的出現(xiàn)，使超導(dǎo)臨界溫度進(jìn)入了液氮溫區(qū)，進(jìn)一步掀起了高溫超導(dǎo)研究的熱潮。然而時(shí)至今日，人類(lèi)對(duì)高溫超導(dǎo)機(jī)制的研究仍沒(méi)能給出公認(rèn)的理論解釋?zhuān)瑖?yán)重制約了超導(dǎo)技術(shù)的發(fā)展。2008年2月新發(fā)現(xiàn)的鐵基高溫超導(dǎo)體LaOFeAs為人類(lèi)研究高溫超導(dǎo)問(wèn)題開(kāi)辟了全新的思路，目前通過(guò)鑭系元素替代或在高壓下，其臨界溫度已突破50K。 本文采

2、用基于密度泛函理論的MaterialStudio軟件中的CASTEP模塊，首先通過(guò)幾何優(yōu)化，研究了新型鐵基高溫超導(dǎo)材料母體化合物L(fēng)aOFeAs的基態(tài)屬性，詳細(xì)討論了其能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度，發(fā)現(xiàn)LaOFeAs是具有磁性的弱金屬性材料，費(fèi)米能級(jí)處的態(tài)密度主要來(lái)源于Fe的d電子和部分As的p電子，且具有電子與空穴共存的現(xiàn)象。導(dǎo)電性主要發(fā)生在Fe—As層，顯示出一定的二維特性。接著采用虛晶近似，研究了F摻雜的LaO1—xFxFeAs在不同摻雜濃度下

3、的電子結(jié)構(gòu)，探討了摻雜對(duì)鐵基超導(dǎo)體物質(zhì)結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)電性的影響。計(jì)算表明F摻雜后使LaOFeAs的晶體結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定，而且使費(fèi)米面處的態(tài)密度明顯減小，消除了自旋極化不穩(wěn)定性的發(fā)生，有利于實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)電性。通過(guò)對(duì)不同原子分波態(tài)密度的分析發(fā)現(xiàn)在O位部分摻雜F后，O的2p電子大量激發(fā)，作為電荷庫(kù)層提供大量傳導(dǎo)電子，表現(xiàn)出與高溫銅氧化物超導(dǎo)體的相似性。 LaOFeAs中含有磁性元素Fe，這與以往人們認(rèn)為的磁性會(huì)破壞超導(dǎo)的認(rèn)識(shí)有很大的不同，實(shí)驗(yàn)測(cè)得

4、的材料磁矩與基于密度泛函理論計(jì)算得到的值相差很大。在本文中我們采用LDA+U方法來(lái)處理此類(lèi)強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系，重點(diǎn)考查了電子庫(kù)侖相互作用對(duì)LaOFeAs的影響，得到了與實(shí)驗(yàn)較為吻合的數(shù)據(jù)。根據(jù)計(jì)算結(jié)果得到了目前LaOFeAs型超導(dǎo)體多為電子型摻雜的原因，即d電子的庫(kù)侖相互作用會(huì)抑制空穴型載流子穿過(guò)費(fèi)米面，使電子型能帶色散增強(qiáng)。因此在實(shí)際材料研究中應(yīng)重點(diǎn)考慮電子型摻雜。當(dāng)U增大到4.5eV時(shí)，在費(fèi)米面以上出現(xiàn)了一小的尖峰和贗能隙，但即使U再增大，