新超導(dǎo)體的第一性原理計(jì)算研究.pdf

1、本文采用基于全勢(shì)線性綴加平面波方法的WIEN2K程序包和基于平面波贗勢(shì)方法的QUANTUM ESPRESSO程序包計(jì)算了兩種不同結(jié)構(gòu)新超導(dǎo)體的電子能帶結(jié)構(gòu)和聲子譜：鐵基超導(dǎo)體SrFe0.875Co0.125AsF和β型燒綠石結(jié)構(gòu)氧化物超導(dǎo)體AOs2O6（A=K，Rb，Cs）。研究了它們的結(jié)構(gòu)、磁性和超導(dǎo)電性。主要包括以下三個(gè)方面的內(nèi)容：
　　 1.采用雙胞模型對(duì)鐵基氟化物SrFeAsF及其Co摻雜超導(dǎo)體SrFe0.875Co0.

2、125AsF（Tc=4 K）的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了全方位的優(yōu)化，并定量計(jì)算了最近鄰和次近鄰Fe原子之間的反鐵磁（AFM）超交換耦合常數(shù)J1和J2的大小。得到的創(chuàng)新結(jié)果如下：（1）SrFeAsF的基態(tài)為條紋型反鐵磁（AF2）態(tài)，并伴隨著明顯的四方到正交的結(jié)構(gòu)相變。Co摻雜后壓制了結(jié)構(gòu)相變。（2）計(jì)算得到的這兩種材料J1/2J2的值分別為0.46和0.94（～1），以上結(jié)果表明：在SrFeAsF中J2足夠強(qiáng)（J1/2J2<1），材料處于穩(wěn)定的條紋

3、型反鐵磁（AF2）構(gòu)型。SrFe0.875Co0.125AsF中J1減小的比J2減小的少，因此J1足夠強(qiáng)（J1/2J2～1），系統(tǒng)處于棋盤(pán)型反鐵磁（AF1）與AF2兩種反鐵磁構(gòu)型的臨界狀態(tài)，有較強(qiáng)的磁漲落。（3）Co摻雜后晶胞體積減小，電子能帶雜化增強(qiáng)，使得Fe（Co）原子的局域性減小，巡游性增強(qiáng)。而電子摻雜使費(fèi)米能級(jí)上升到導(dǎo)帶處態(tài)密度的van Hove峰上。我們的結(jié)論是，Co摻雜抑制了鐵砷氟化物母體中的結(jié)構(gòu)相變和自旋序，SrFe0，8

4、75Co0.125AsF表現(xiàn)為磁漲落引導(dǎo)的超導(dǎo)電性。
　　 2.考慮重過(guò)渡金屬Os原子的自旋軌道耦合（SOC）和在位庫(kù)侖勢(shì)（U）作用，采用廣義梯度近似（GGA）+SOC+U的計(jì)算方法，并結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析研究β型燒綠石結(jié)構(gòu)鋨氧化物超導(dǎo)體AOs2O6（A=K，Rb，Cs；Tc=9.6 K，6.3 K，3.3 K）的電子關(guān)聯(lián)性和電聲子耦合。結(jié)果表明：（1）三種鋨氧化物超導(dǎo)體的在位庫(kù)侖勢(shì)（U）分別為2.5、1.8和1.2 eV。計(jì)算得到

5、K與Rb的鋨氧化物N（EF）近似相等而Cs的最小。（2）計(jì)算得到三種鋨氧化物超導(dǎo)體的電子關(guān)聯(lián)耦合常數(shù)λc（=N（EF）U/（2×n））分別為1，55、1.12和0.73。（3）由實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的Sommerfeld系數(shù)γexp，計(jì)算得到電子質(zhì)量提高因子γ（=γexp/γb）分別為6.535，3.774和3.594。由于電子關(guān)聯(lián)和電聲子耦合是質(zhì)量提高的兩個(gè)因素，γ=（1+γc）（1+γep），我們估算得到三種鋨氧化物的電聲子耦合常數(shù)γep分

6、別為1.56，0.78，1.08。總結(jié)以上計(jì)算結(jié)果，我們得到的結(jié)論是：KOs2O6既是強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子系統(tǒng)，也是強(qiáng)電聲子耦合系統(tǒng)。RbOs2O6和CsOs2O6電子關(guān)聯(lián)和電聲子耦合強(qiáng)度都比KOs2O6弱。
　　 3.在強(qiáng)電聲子耦合BCS理論框架下，研究KOs2O6和RbOs2O6的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，聲子軟化和超導(dǎo)電性的關(guān)系。我們計(jì)算了AOs2O6（A=K，Rb，Cs）的能量隨堿金屬離子位置偏移量△的關(guān)系以及KOs2O6和RbOs2O6在Г點(diǎn)

7、的聲子頻率。計(jì)算結(jié)果表明：（1）KOs2O6在K離子偏移原格點(diǎn)位置后系統(tǒng)的能量最低，表明KOs2O6的結(jié)構(gòu)最不穩(wěn)定。RbOs2O6和CsOs2O6也有一定的結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性。（2）計(jì)算得到的KOs2O6聲子頻率普遍比RbOs2O6的低。考慮到電聲子耦合常數(shù)與頻率的關(guān)系γep=∑Ni（EF）ηi/（M<ωi2>）：聲子頻率越低對(duì)電聲子耦合的貢獻(xiàn)越大，因此KOs2O6的強(qiáng)電聲子耦合是由于其聲子軟化比RbOs2O6的大導(dǎo)致的。分析KOs2O6系統(tǒng)