以二氧化硅為負(fù)載的含鈦磷化鉬催化劑的制備及其加氫脫氮反應(yīng)性能的研究.pdf

1、近年來，一方面，出于環(huán)境保護(hù)的要求，各國立法對(duì)汽車尾氣及燃料油燃燒排放的限制越來越嚴(yán)格。另一方面，世界可采原油已開始呈現(xiàn)劣質(zhì)化趨勢(shì)，原油氮含量增高。并且，氮的存在對(duì)加氫脫硫(HDS)也有一定的抑制作用。因而，煉油業(yè)面臨著在成本增加不大的前提下如何降低成品油氮含量的難題。在各種降低氮含量的方法中，開發(fā)新型高效的深度加氫脫氮催化劑與選擇良好的助劑是解決這一問題最為有效和實(shí)用的手段。繼氮化物，碳化物催化劑之后，過渡金屬磷化物以其高的加氫脫氮(

2、HDN)和HDS活性和穩(wěn)定性迅速成為目前加氫精制催化劑研究中新的熱點(diǎn)。本文以磷化鉬催化劑為研究對(duì)象，考察了二氧化硅擔(dān)載的磷化鉬催化劑的制備及其對(duì)喹啉的HDN反應(yīng)性能，以及二氧化鈦的引入對(duì)擔(dān)載的磷化鉬催化劑的HDN反應(yīng)的影響。用TEM，XRD，TPR等表征技術(shù)對(duì)制備的催化劑進(jìn)行了表征。論文內(nèi)容主要包括： 用原位還原法制備了SiO2負(fù)載的磷化鉬催化劑，考察了不同Mo/P摩爾比和負(fù)載量對(duì)催化劑的喹啉HDN反應(yīng)活性影響。研究結(jié)果表明，M

3、oP最佳負(fù)載量為25wt％，最佳Mo/P原子摩爾比為1/1。喹啉在MoP/SiO2催化劑上很容易加氫生成DHQ。MoP/SiO2催化劑上加氫反應(yīng)比C-N鍵斷裂更容易，C-N鍵斷裂是喹啉加氫脫氮反應(yīng)速率控制步驟。原位還原法制備的負(fù)載型磷化鉬催化劑的加氫脫氮活性高于傳統(tǒng)的還原-鈍化-還原法制備的催化劑。 用兩種方法將TiO2引入負(fù)載的磷化鉬催化劑中，考察其對(duì)喹啉的HDN反應(yīng)活性的影響。研究結(jié)果表明，少量的TiO2引入使負(fù)載的磷化鉬催