氬氣輝光放電等離子體室溫下還原貴重金屬催化劑研究.pdf

1、使用催化劑已經(jīng)被公認(rèn)為綠色化學(xué)基本原則之一。確切地說(shuō)，催化在當(dāng)前化學(xué)工業(yè)中起了非常重要的作用，將來(lái)也會(huì)變得越來(lái)越重要。催化過(guò)程的基本操作之一就是把催化劑進(jìn)行還原，因?yàn)樵S多反應(yīng)需要金屬納米顆粒作為活性物種。金屬活性物種的催化性能與催化劑還原條件下決定的金屬顆粒形貌及顆粒大小密切相關(guān)。進(jìn)行催化劑還原應(yīng)具備以下特點(diǎn)：操作簡(jiǎn)單，成本低，環(huán)保、不對(duì)環(huán)境造成危害，獲得的金屬顆粒分布均一、分散性好，不對(duì)載體產(chǎn)生負(fù)面影響。本文探索了氬氣輝光放電等離子體

2、對(duì)負(fù)載貴重金屬催化劑的還原性能，同時(shí)，鑒于能源和環(huán)境問(wèn)題日益嚴(yán)峻，選取了催化甲烷轉(zhuǎn)化為研究對(duì)象，并分析了等離子體法制備的貴重金屬催化劑和催化活性之間的關(guān)系。 等離子體法制備催化劑的過(guò)程包括：浸漬、干燥、氬輝光放電等離子體處理、活化。通過(guò)等離子體處理后催化劑粉末表面顏色的變化及XPS、XRD、TEM、EDX表征技術(shù)分析可知，負(fù)載的貴重金屬離子得到了還原。并且對(duì)于不同的催化體系，和常規(guī)氫氣還原相比，等離子體還原的效果各不相同。

3、 對(duì)還原的Pd/HZSM-5催化劑表征發(fā)現(xiàn)，等離子體還原的Pd納米顆粒在載體上高度分散，比常規(guī)氫氣還原的金屬顆粒小，催化甲烷分解制備的碳納米管稠密、平滑且有彈性。 對(duì)還原的Pd/γ-Al2O3催化劑表征發(fā)現(xiàn)，等離子體還原的Pd納米顆粒，經(jīng)過(guò)在惰性氣體中活化后，金屬顆粒長(zhǎng)大，比常規(guī)氫氣還原的顆粒尺寸大很多。在催化甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中，催化活性比氫氣還原的低很多，并且催化反應(yīng)機(jī)理和常規(guī)催化劑不同。 對(duì)還原的Rh/γ-Al

4、2O3催化劑表征發(fā)現(xiàn)，在高載量5wt％時(shí)，等離子體還原的納米顆粒比常規(guī)氫氣還原的大很多；在低載量1wt％時(shí)，和常規(guī)氫氣還原的顆粒大小基本一樣。1wt％Rh用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中，等離子體還原的催化劑具有常規(guī)氫氣還原的催化劑相同的催化活性和穩(wěn)定性。 對(duì)還原的Ir/γ-Al2O3催化劑表征發(fā)現(xiàn)，不管是高載量5wt％還是低載量1wt％，等離子體還原的金屬納米顆粒尺寸比常規(guī)氫氣還原的小很多。1wt％Ir用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中，等