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文檔簡介
1、催化劑是現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)的核心技術(shù)之一,而負(fù)載型貴金屬催化劑則是現(xiàn)在催化劑研究領(lǐng)域的熱門課題。為了能在載體上形成盡量小的納米級(jí)單質(zhì)金屬顆粒,目前常用膠體法、微乳液法等技術(shù),制備的催化劑活性非常突出,然而這幾種技術(shù)通常都需要加入各種化學(xué)還原劑,高分子聚合物保護(hù)劑,并需要經(jīng)過沉積、沉淀、多次洗滌,活化等復(fù)雜的步驟,不僅成本難以控制,工業(yè)化之后對(duì)環(huán)境也會(huì)造成很大的影響。本文就嘗試著以等體積浸漬法加輝光放電等離子體處理的方式來制備載體上的納米金屬顆
2、粒,考察的重點(diǎn)就是輝光放電等離子體處理技術(shù)是否能夠在載體上還原制備出高催化活性的納米金屬顆粒。
采用等離子體技術(shù)制備的多個(gè)載量的Au/C催化劑在葡萄糖氧化反應(yīng)中都表現(xiàn)出高于氫氣還原催化劑的反應(yīng)活性,而且金負(fù)載量越低優(yōu)勢(shì)越明顯;XPS和FT-IR測(cè)試發(fā)現(xiàn),由于等離子體條件下,金顆粒會(huì)向載體的中孔和大孔表面富集,活性炭的親水性也提高了,所以在反應(yīng)中,O2和大分子的葡萄糖更容易到達(dá)金屬活性位進(jìn)行反應(yīng),整體表現(xiàn)出更高的反應(yīng)活性。Pd/
3、C催化劑在等離子體處理后,雖然還有氧化鈀存在,但是大部分都被還原,在表面形成了分散均勻的納米單質(zhì)鈀顆粒,XRD和TEM表明其平均粒徑和粒徑分布范圍都要小于氫氣還原的Pd/C催化劑;而且和Au/C催化劑一樣,XPS測(cè)試表明,等離子體也引起了Pd在載體表面的富集。在隨后的反應(yīng)活性評(píng)價(jià)中,等離子體處理的催化劑表現(xiàn)出更高的反應(yīng)活性。
等離子體技術(shù)制備的雙金屬Pt-Ru/C催化劑,載體表面的Pt大部分也可以被等離子體還原,形成單質(zhì)態(tài)金屬
4、顆粒,雖然少量Ru也可以被還原,與Pt形成雙金屬顆粒,但是大部分RuCl3是無法分解和被還原的,相對(duì)于氫氣還原的Pt-Ru/C催化劑,等離子體處理得到的金屬顆粒更小,平均粒徑受Ru含量的影響也較小。由于Ru沒有被有效還原,沒有形成更完美的Pt-Ru合金顆粒,因此在電化學(xué)測(cè)試中,等離子體制備的催化劑活性不如氫氣還原。
總之,等離子體對(duì)于負(fù)載于炭載體上的Au、Pd、Pt而言,是一種非常實(shí)用的催化劑制備手段,可以將絕大部分的前驅(qū)體分
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