輝光放電等離子體處理對費(fèi)-托合成鈷基催化劑結(jié)構(gòu)和催化性能影響.pdf

1、費(fèi)-托合成是以合成氣（CO+H2）為原料，通過催化轉(zhuǎn)化生成以烴類為主的液體燃料的工藝過程，產(chǎn)物具有低硫、低氮、低芳香族化合物等特點(diǎn)。其原料氣(CO、H2)可通過煤、天然氣、生物質(zhì)轉(zhuǎn)化制得。近年來，由于石油短缺和環(huán)境惡化，費(fèi)-托合成逐漸受到人們的關(guān)注。而催化劑的結(jié)構(gòu)和催化性能是費(fèi)-托合成的關(guān)鍵因素之一。
　　本文圍繞鈷基催化劑的制備及其費(fèi)-托合成催化性能進(jìn)行研究，在催化劑的制備過程中引入輝光放電等離子體技術(shù)，以替代傳統(tǒng)的焙燒過程，從

2、鈷金屬分散度、鈷物種以及費(fèi)-托合成催化性能等方面研究輝光放電等離子體工藝條件對催化劑結(jié)構(gòu)以及費(fèi)-托合成催化性能影響。具體工作如下：
　　1.以二氧化硅為載體，釕為助劑，采用等容共浸漬法制備鈷基催化劑。將浸漬、干燥后的催化劑前驅(qū)體進(jìn)行空氣氣氛輝光等離子體處理，代替?zhèn)鹘y(tǒng)焙燒過程，考察等離子體處理強(qiáng)度對催化劑上鈷物種結(jié)構(gòu)和催化性能的影響。結(jié)果表明，空氣氣氛輝光放電等離子體處理可使硝酸鈷有效分解，且顯著提高四氧化三鈷的分散度。輝光放電等離

3、子體是一種表面處理技術(shù)，隨著等離子體處理強(qiáng)度增加，等離子體場中電子動(dòng)能增大，處理深度增加，使硝酸鈷的分解程度增加，且生成的四氧化三鈷粒徑增大。在釕助劑的作用下，經(jīng)等離子體處理的鈷基催化劑，其還原度雖稍低于焙燒樣品，但仍保持在較高水平。高分散度和較高還原度的協(xié)同作用使得輝光放電等離子體處理的催化劑的費(fèi)-托合成催化活性高于焙燒樣品。
　　2.考察不同輝光放電等離子體處理氣氛（空氣、CO、先H2后CO）對催化劑結(jié)構(gòu)、鈷物種和催化性能的影

4、響。結(jié)果表明，不同氣氛等離子體處理的催化劑，其鈷分散度均高于焙燒樣品。處理氣氛使催化劑上鈷物種類型和性能發(fā)生變化：經(jīng)空氣氣氛處理的催化劑，其鈷物種為主要為四氧化三鈷；而經(jīng)一氧化碳?xì)夥栈蛳葰錃鈿夥眨僖谎趸細(xì)夥仗幚淼拇呋瘎?，其鈷物種主要為氧化亞鈷，其分散度高于空氣處理樣品，但還原度略有降低。費(fèi)-托合成反應(yīng)結(jié)果表明，等離子體制備催化劑的反應(yīng)活性均顯著高于焙燒樣品，具有優(yōu)異的低溫反應(yīng)活性，但在210℃下反應(yīng)存在較嚴(yán)重的失活現(xiàn)象，分析原因發(fā)現(xiàn)