三氧化鋁負(fù)載的鈷費(fèi)-托合成催化劑結(jié)構(gòu)及催化性能的研究.pdf

1、費(fèi)-托合成是CO和H2在催化劑的作用下轉(zhuǎn)化為液體燃料的過(guò)程。而其中鈷基催化劑由于其高的重質(zhì)烴選擇性、經(jīng)濟(jì)性而日益受到重視。 本文鈷基催化劑采用等體積法制備，催化劑在ID=2cm的固定床反應(yīng)器中評(píng)價(jià)，測(cè)試條件為：1.0MPa，2000 h-1，230 ℃及H2/CO=2，采用BET、X-射線衍射，程序升溫還原、氫氣-程序升溫脫附、X-射線光電子能譜及氧滴定等手段表征催化劑。 論文對(duì)Co/Al2O3催化劑的一些變化趨勢(shì)作了較

2、深的剖析，揭示了催化劑結(jié)構(gòu)與其活性、產(chǎn)物選擇性的關(guān)聯(lián)。具體包括以下方面： 1.增大Co/Al2O3催化劑的鈷負(fù)載量，Co3O4晶粒直徑逐漸增大。 2.Co/Al2O3催化劑的還原分為兩個(gè)階段，分別歸屬于Co3O4相(還原溫度為320 ℃)、Co3O4-Al2O3相互作用化合物的還原(還原溫度在400 ℃以上)。 3.Co/Al2O3催化劑中還原態(tài)的金屬鈷對(duì)氫有兩種吸附位，鈷負(fù)載量影響催化劑的吸附行為，提高鈷負(fù)載量

3、，低溫吸氫量增加，高溫吸氫量減少。隨著鈷負(fù)載量增大，催化劑還原度和金屬鈷晶粒直徑增大。 4.Al2O3載體孔徑影響Co3O4晶粒直徑大小、催化劑的還原度與反應(yīng)的活性。大孔的Al2O3促進(jìn)了催化劑上大尺寸的Co3O4晶粒生成，降低了催化劑表面鈷活性位的數(shù)目及還原度，降低了催化劑的費(fèi)托反應(yīng)活性。 5.鋯助劑的添加，抑制了Co/Zr/Al2O3催化劑上CoAl2O4的生成，增大了催化劑上Co3O4晶粒尺寸，提高了催化劑費(fèi)-托反