硅對鐵基費(fèi)-托合成催化劑催化性能影響的研究.pdf

1、本文在對費(fèi)-托合成領(lǐng)域過去的研究進(jìn)行了詳細(xì)總結(jié)和回顧的基礎(chǔ)上，以多元體系的鐵基費(fèi)-托合成催化劑為研究對象，采用物理化學(xué)表征手段對催化劑進(jìn)行了表征，并對催化劑的費(fèi)-托合成反應(yīng)活性進(jìn)行了評價(jià)，研究了催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)、催化劑中各組分之間的相互作用與催化劑性能的內(nèi)在聯(lián)系。研究內(nèi)容主要包括了以下兩個(gè)方面： (1)硅助劑對費(fèi)-托合成沉淀鐵催化劑的影響。 用連續(xù)共沉淀法(Ａ法)制備了一系列硅含量不同的鐵基費(fèi)-托合成催化劑。采用原位

2、X-射線衍射、氫氣程序升溫還原和孔結(jié)構(gòu)測試技術(shù)對其進(jìn)行表征。結(jié)果表明：鐵基催化劑在CO還原及費(fèi)-托合成反應(yīng)過程中經(jīng)歷了α-Fe2O3→(Fe3O4)→Fe3C→Fe5C2→Fe7C3的轉(zhuǎn)變過程，生成的碳化鐵物種的穩(wěn)定性隨著硅含量的增加而提高。不含硅的催化劑費(fèi)-托合成初始活性最好，但易失活；含硅催化劑的初始活性較低，但穩(wěn)定性較好，碳化物種的費(fèi)-托合成反應(yīng)活性順序?yàn)椋篎e3C＜Fe5C2＜Fe7C3。硅含量越高的催化劑比表面積越大，平均孔徑

3、越小，C1～C4烴類的選擇性增加，C5+選擇性降低。 (2)沉淀方法對鐵基費(fèi)-托合成催化劑的影響。 用一次沉淀法(B法)制備了與連續(xù)共沉淀法(A法)相同硅含量的費(fèi)-托合成鐵基催化劑。采用原位X-射線衍射和孔結(jié)構(gòu)測試對B法制備的鐵基催化劑進(jìn)行表征，并進(jìn)行了費(fèi)-托合成活性測試。通過比較發(fā)現(xiàn)：在硅含量相同的條件下，A法制備的催化劑的比表面積更大，孔徑更?。籄法制備的硅含量較高的催化劑中，鐵的氧化物以無定形狀態(tài)存在，而B法制備的