費(fèi)托合成Co基催化劑的制備及研究.pdf

1、鈷基催化劑與鐵基催化劑用于費(fèi)托合成各具優(yōu)點(diǎn)，一般根據(jù)所需要的產(chǎn)物分布選取相應(yīng)的催化劑。鈷基催化劑的特點(diǎn)是，不易積碳，產(chǎn)物分布以長(zhǎng)鏈烷烴為主，并且二氧化碳的選擇性非常低，符合當(dāng)前“低碳”的要求。鉆的較高價(jià)格決定了其應(yīng)該以負(fù)載的方式制成催化劑，而鈷與載體間的相互作用成為了制約催化劑性能的一個(gè)重要因素。
　　 本論文對(duì)反應(yīng)條件，載體的預(yù)處理，浸漬液的性質(zhì)等對(duì)鈷催化劑反應(yīng)性能的影響進(jìn)行了優(yōu)化研究，并考察了Zr、Ru助劑對(duì)催化劑性能的影響

2、，以期提高催化劑活性，控制CH4選擇性。
　　 首先，對(duì)反應(yīng)條件進(jìn)行了優(yōu)化，CO轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)溫度的提高、壓力的增加和空速的降低而提高，CH4選擇性隨溫度的提高、空速的提高而提高。反應(yīng)溫度是影響最顯著的因素。
　　 其次，著重研究了制備過(guò)程對(duì)催化劑性的影響。發(fā)現(xiàn)無(wú)論是載體SiO2的預(yù)處理，浸漬液的pH值的調(diào)變，以及使用不同溶劑配制浸漬液，都能有效提高催化劑性能。浸漬前SiO2的預(yù)處理對(duì)催化劑性能影響顯著，經(jīng)NH4NO3溶液

3、處理，400℃下催化劑的還原度從56.91％提高到74.03％,CO轉(zhuǎn)化率從53.48％提高到91.39％。
　　 最后，考察了助催化劑Zr和Ru的添加量對(duì)催化劑性能的影響，Zr的加入能有效提高催化劑性能，CO轉(zhuǎn)化率提高，CH4選擇性降低，產(chǎn)物分布向重質(zhì)烴移動(dòng)，CO轉(zhuǎn)化率隨Zr含量的增大先增加后保持穩(wěn)定，最佳Zr含量為Zr/SiO2=4％～6％。Ru的加入顯著提高CO轉(zhuǎn)化率，少量Ru使CH4的相對(duì)含量降低，但隨Ru含量的增大，C