鋅的添加對(duì)氧化鋁負(fù)載的鈷催化劑結(jié)構(gòu)及費(fèi)—托合成性能的影響.pdf

1、近年來,采用費(fèi)-托合成反應(yīng)取代傳統(tǒng)石油途徑來獲得清潔液體燃料與化學(xué)品的研究得到各國(guó)的廣泛關(guān)注。而開發(fā)高效費(fèi)-托合成催化劑是費(fèi)-托合成技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵問題之一。本文采用多種制備方法,制備了三個(gè)系列催化劑,分別為:鋅摻雜的氧化鋁負(fù)載的鈷催化劑;不同微觀粒子形貌的納米鋁酸鋅負(fù)載的催化劑;具有核殼結(jié)構(gòu)的分子篩包裹的氧化鋁負(fù)載的鈷催化劑。采用X-射線粉末衍射(XRD)、氮?dú)馕锢砦?脫附、氫氣程序升溫還原(H2-TPR)、氫氣程序升溫脫附(H2-T

2、PD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、等技術(shù)對(duì)各載體和對(duì)應(yīng)催化劑進(jìn)行了表征。在固定床反應(yīng)器上對(duì)催化劑進(jìn)行了費(fèi)-托合成性能評(píng)價(jià)。結(jié)果表明:
　　(1)鋅的引入顯著地影響催化劑的載體孔結(jié)構(gòu)、鈷顆粒尺寸以及鈷金屬與載體之間的相互作用強(qiáng)度,進(jìn)而影響催化劑的還原性以及費(fèi)-托合成反應(yīng)性能。沉淀法和浸漬法引入的鋅都有利于鈷物種在載體表面的穩(wěn)定。沉淀法引入的鋅高度分散于氧化鋁的表面,形成大量高分散的鋁酸鋅顆粒,減弱了鈷-載體

3、之間的相互作用,促進(jìn)了CoO向Co0的還原性。
　　(2)以硝酸鋁、硝酸鋅和氨水為原料,得到了納米片、納米棒、納米顆粒等形貌可控的納米鋁酸鋅材料。
　　(3)不同形貌鋁酸鋅的比表面積、孔結(jié)構(gòu)參數(shù),及其負(fù)載的催化劑性能差異顯著。納米片狀鋁酸鋅具有較高的比表面積以及豐富的孔結(jié)構(gòu),有利于鈷顆粒的分散,同時(shí)片狀鋁酸鋅上存在大量介孔結(jié)構(gòu),能有效的抑制鈷金屬燒結(jié),從而展現(xiàn)出較高的費(fèi)-托合成活性及穩(wěn)定性。納米棒鋁酸鋅由于顆粒之間存在架空結(jié)