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文檔簡介
1、氧離子-電子混合導(dǎo)體在固體燃料電池(SOFC),氧傳感器,尤其在各種涉氧化工過程的膜反應(yīng)器等諸多方面有著廣泛的應(yīng)用。將純氧的分離過程和某些涉氧反應(yīng)耦合在一起,可顯著降低一些重要化工工程的能耗、設(shè)備投資和操作成本,這樣就有可能給能源、化工、冶金等工業(yè)領(lǐng)域帶來革命性的變化。我國天然氣儲量豐富,因此混合導(dǎo)體在諸如甲烷部分氧化反應(yīng)(POM)、氧化偶聯(lián)反應(yīng)(OCM)等化工過程有著廣闊的發(fā)展空間,大力開展關(guān)于氧離子-電子混合導(dǎo)體材料的研究工作,對于
2、我國21世紀可持續(xù)發(fā)展計劃的實現(xiàn)具有重要的現(xiàn)實和戰(zhàn)略意義。 本研究以晶體結(jié)構(gòu)已知的Ruddlesden-Popper類復(fù)合氧化物L(fēng)aSr3Fe3O10-δ為研究對象,采用檸檬酸鹽法制備了LaSr3Fe3O10-δ粉體和LaSr3Fe3-xAlxO10-δ,采用碘滴定測定了LaSr3Fe3O10-δ和LaSr3Fe3-xAlxO10-δ樣品中鐵的平均價態(tài)和氧非化學(xué)計量值,同時采用高溫淬火的方法,探討了溫度對鐵平均價態(tài)和氧非化學(xué)計量
3、值的影響,進一步得到了缺陷方程,提出了材料內(nèi)部的缺陷形成機制。 對樣品電導(dǎo)率的研究表明,LaSr3Fe3O10-δ混合導(dǎo)體中,p型載流子對總電導(dǎo)率的貢獻起主要作用,隨著溫度的升高,總電導(dǎo)率升高。但由電導(dǎo)率隨溫度變化的曲線我們可以得出,隨著溫度的升高,氧空位的增加可以認為是減少了p型載流子遷移的通道導(dǎo)致載流子遷移率的降低,使得LaSr3Fe3O10-δ材料的電導(dǎo)率隨溫度的繼續(xù)升高而降低。 在鋁離子取代了鐵離子之后,作為p型
4、載流子的過渡變價金屬鐵離子量減少,總電導(dǎo)率下降。 采用電學(xué)弛豫的方法測量了LaSr3Fe3O10-δ和LaSr3Fe3-xAlxO10-δ的氧擴散系數(shù)。隨著溫度的升高,內(nèi)部氧空位增加,氧擴散系數(shù)增大。進一步我們計算得到了LaSr3Fe3O10-δ內(nèi)部的氧空位活化能。LaSr3Fe3-xAlxO10-δ隨著Al離子摻雜量的增加氧擴散系數(shù)減小。 作為一種新型的氧離子-混合導(dǎo)體,這一工作從總體上對LaSr3Fe3O10-δ的電
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