膜反應(yīng)器中氫氧直接合成過氧化氫研究.pdf

1、氫氧直接合成過氧化氫以其反應(yīng)的原子經(jīng)濟性、工藝的簡單性和產(chǎn)品的清潔性成為催化領(lǐng)域的研究熱點.本文研究了氫氧直接合成過氧化氫的催化體系,并在膜反應(yīng)器中對該合成反應(yīng)進行探索性實驗. 采用等體積浸漬法制備了一系列用于氫氧直接合成過氧化氫反應(yīng)的負載型鈀催化劑,考察了催化劑中鈀的負載量、鈀源、載體預(yù)處理以及溶劑對活性的影響,結(jié)合XPS表征分析推斷了催化劑表面活性組分的價態(tài).結(jié)果發(fā)現(xiàn),氫氣在溶劑中的溶解度越大,反應(yīng)轉(zhuǎn)化率越大,甲醇和丙酮都是

2、良好的溶劑；載體經(jīng)過鹵化銨預(yù)處理可大幅度提高反應(yīng)的選擇性；含氯離子的鈀源是較好的鈀源,其中氯化鈀的效果最好；Pd的負載量為1.88﹪時,TOF值和過氧化氫濃度都較高；在反應(yīng)體系中,Pd只能以金屬態(tài)形式存在,所以催化劑表面上Pd的活性價態(tài)為0價. 分別用鈀、銀依次鍍和同時鍍兩種工藝在單通道α-Al<,2>O<,3>膜管上制備了鈀基膜催化劑,并進行了SEM和滲透性表征.結(jié)果發(fā)現(xiàn),兩種膜都有良好的氫氣滲透性,同時鍍膜厚度小,滲透性優(yōu)于