氫氟酸處理多壁碳納米管及其在醇類燃料電池陽極催化劑中的應(yīng)用.pdf

1、低溫燃料電池包括質(zhì)子交換膜燃料電池、直接甲醇燃料電池、堿性燃料電池等。直接醇類燃料電池具有燃料易儲存運(yùn)輸、體積小、重量輕等優(yōu)點，在交通工具、便攜式電源等方面有廣闊的應(yīng)用前景。然而，降低成本是實現(xiàn)其產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵。研制新型催化劑、提高使用壽命尤其重要。在負(fù)載型催化劑中，載體起著至關(guān)重要的作用，如貴金屬的分散、貴金屬與過渡金屬間的相互作用、金屬與載體間的相互作用等都與載體有關(guān)。因此選擇適宜的催化劑載體是制備粒徑均勻，高分散催化劑的重要條件，也

2、是提高燃料電池催化劑活性的重要的途徑。本論文從載體入手，研究實用的具有更高催化活性及使用壽命的催化劑。 自從碳納米管在1991年被發(fā)現(xiàn)以來，伴隨著納米科技的飛速發(fā)展，人們對碳納米管各方面的認(rèn)識也逐漸深入。眾所周知，碳納米管具有獨特的結(jié)構(gòu)特性，力學(xué)特性以及電子特性等，因此在很多領(lǐng)域都展示出巨大的應(yīng)用前景，成為近年來研究的熱點。在有關(guān)碳納米管研究的諸多領(lǐng)域當(dāng)中，其作為載體的研究是尤其值得關(guān)注的一個課題。而作為載體來負(fù)載催化劑納米顆粒

3、就需要對碳納米管表面進(jìn)行預(yù)處理，因為經(jīng)過預(yù)處理可以調(diào)控其表面的各方面性質(zhì)，尤其是它的表面形貌及電子學(xué)特性。 論文的第一部分?jǐn)⑹隽藝L試?yán)脷浞?HF)對多壁碳納米管(MWNTs)進(jìn)行前處理的結(jié)果。拉曼(Raman)光譜測試表明，隨著處理時間的增加，MWNTs表面缺陷度逐漸增加。傅立葉變換紅外光譜(FTIR)測量也證實了上述觀點，而且表明在處理后的MWNTs上產(chǎn)生了-CF2-CF2-基團(tuán)。X射線光電子能譜(XPS)測試出確實存在C

4、-F鍵。透射電子顯微鏡(TEM)以及比表面積(BET)測試則說明處理后，MWNTs表面變得凹凸不平，孔體積增加，比表面積也增加。以HF處理后的MWNTs為載體合成Pt基催化劑(Pt/MWNTs)的工作歸納在論文的第二部分。以HF處理后的MWNTs為載體的Pt/MWNTs催化劑利用可控交替微波加熱法制備。X射線衍射(xRD)及透射電子顯微鏡(TEM)技術(shù)表征結(jié)果表明所制備Pt/MWNTs中Pt納米粒子高度分散在MWNTs表面，平均粒徑約為

5、2.2nm，且結(jié)晶良好。循環(huán)伏安(CV)測試結(jié)果表明，以HF處理后的MWNTs為載體的Pt/MWNTs對甲醇氧化的催化性能明顯優(yōu)于以未處理MWNTs為載體的催化劑和商品Pt/C催化劑。研究了影響催化甲醇氧化性能的各因素，如溫度，濃度等?？疾炝酥苽涞拇呋瘎┑膲勖l(fā)現(xiàn)以HF處理后的MWNTs為載體的Pt/MWNTs催化劑穩(wěn)定性明顯提高。 論文的第三部分進(jìn)一步研究了以HF處理后的MWNTs為載體的Pt/MWNTs催化劑在單電池中的應(yīng)