30330.鈦硅分子篩的合成及催化丙烯環(huán)氧化性能研究

1、碩士學(xué)位論文鈦硅分子篩的合成及催化丙烯環(huán)氧化性能研究SynthesisandCatalyticPropertiesinPropyleneEpoxidationofTitaniuSilicalitesIltanmm5inca學(xué)號(hào)：21107127大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要本論文以工業(yè)級(jí)硅溶膠為硅源，四氯化鈦為鈦源，納米TS1膠體為晶種，利用水熱法合成TS1。采用XRD、

2、UVVis、FTIR、SEM等表征手段對(duì)樣品進(jìn)行了表征，并以丙烯環(huán)氧化反應(yīng)作為探針反應(yīng)考察了TS1的催化性能。得到如下結(jié)果：1以TPABr為模板劑、乙胺水溶液為堿源、納米TS1膠體為晶種，水熱法合成小晶粒TS1?？疾炝四z體晶種陳化溫度、樣品晶化時(shí)間、堿性添加劑用量對(duì)TS1合成和催化性能的影響。采用陳化溫度為80℃或100℃的膠體晶種可制備出晶粒尺寸為400rim400rim200rim的小晶粒TS1。膠體晶種的加入可以有效縮短TS1的晶

3、化時(shí)間，晶化時(shí)間為36h時(shí)。便可制備出催化性能良好的TS1。堿性添加劑的加入可以有效中和由硅溶膠引入的酸性中心，進(jìn)而提高小晶粒TS1催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中PO的選擇性。在反應(yīng)溫度為45。C、C3H6與H202摩爾比為35、丙烯空速為07h以的條件下，小晶粒TS一1催化丙烯環(huán)氧化固定床反應(yīng)中，H202轉(zhuǎn)化率和PO選擇性分別達(dá)到92O％和985％。2在無TPABr存在的體系中，以納米TS1膠體為晶種合成Ts1?？疾炝擞袡C(jī)胺種類、膠體品種用量、

4、堿性添加劑用量對(duì)TS1合成和催化性能的影響。有機(jī)胺對(duì)TS一1的晶化、鈦物種的存在形式、催化活性有著明顯的影響，分別以乙胺、乙二胺、正丁胺、三乙胺、三正丙胺為堿源合成TS1，以正丁胺為堿源所制備的TS1催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)活性最高。在整個(gè)體系中TPA與Si02摩爾比為0020條件下，得到催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)H202轉(zhuǎn)化率達(dá)887％的TS1，有效降低了合成過程中TPA的用量，這有利于合成分子篩廢水的處理。堿性添加劑的加入可以有效提高TS1催化丙