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1、利用含磷物質(zhì)修復(fù)鉛(Pb)污染土壤是一種有效的鉛污染土壤治理措施。可變電荷土壤吸附磷后,影響對(duì)重金屬的吸持固定,介質(zhì)中的有機(jī)酸能夠活化土壤中的礦質(zhì)磷,也可與重金屬形成絡(luò)合物而影響其在膠體上的吸附。因此,有機(jī)酸既可與重金屬絡(luò)合而增強(qiáng)重金屬移動(dòng)性,又可通過(guò)磷活化來(lái)增強(qiáng)對(duì)重金屬的固定。本文以紅壤膠體、針鐵礦及高嶺石為對(duì)象,通過(guò)系列平衡吸附試驗(yàn)、Zeta電位及X-射線衍射(XRD)分析等手段研究了磷(P)和檸檬酸(cit)對(duì)紅壤膠體及礦物固定鉛
2、的影響及機(jī)理;同時(shí),以模擬鉛污染紅壤為對(duì)象,外源添加磷和檸檬酸,采用BCR三步連續(xù)提取法(簡(jiǎn)稱BCR法)、CaCl2提取和毒性淋溶提?。ê?jiǎn)稱TCLP提?。┰u(píng)價(jià)了檸檬酸存在下磷對(duì)模擬鉛污染土壤的鈍化效果。旨在為探討磷-鉛-有機(jī)酸三者相互作用機(jī)理提供初步資料,并為利用磷和檸檬酸共存下修復(fù)鉛污染土壤提供科學(xué)依據(jù)。主要研究結(jié)果如下:
1.檸檬酸和磷濃度變化對(duì)紅壤膠體固定鉛的影響
紅壤膠體、針鐵礦和高嶺石對(duì)鉛的吸附量隨檸檬酸濃
3、度的升高均呈現(xiàn)峰形曲線變化;檸檬酸濃度分別在≤0.5mmol/L、≤5.0mmol/L和≤1.0mmol/L時(shí),表現(xiàn)為促進(jìn)紅壤膠體、針鐵礦和高嶺石對(duì)鉛的吸附作用,高于此濃度則會(huì)抑制它們對(duì)鉛的吸附;其促進(jìn)或者抑制鉛吸附的相對(duì)“高濃度”或者“低濃度”與礦物類型有關(guān)。
磷和0.1mmol/L檸檬酸促進(jìn)紅壤膠體對(duì)鉛的固定,而濃度為0.5mmol/L的檸檬酸,則抑制其對(duì)鉛的固定;添加0.1mmol/L和0.5mmol/L檸檬酸的處理,均
4、促進(jìn)兩種礦物對(duì)鉛的吸附。即0.5mmol/L檸檬酸對(duì)兩種礦物來(lái)說(shuō)為“相對(duì)低濃度”;對(duì)紅壤膠體來(lái)說(shuō),則為“相對(duì)高濃度”,可能表現(xiàn)為促進(jìn)或者抑制作用的臨界點(diǎn)。
2.鉛的次級(jí)吸附-解吸
紅壤膠體對(duì)鉛的吸附量隨加入磷濃度及磷吸附量的增加而增加;高嶺石中,各處理中鉛吸附量的變化趨勢(shì)與紅壤膠體類似,但是變幅沒(méi)有紅壤膠體明顯。針鐵礦中,隨著加入磷濃度的增加,各處理鉛吸附量先減小后增加,這可能與磷在針鐵礦表面與鐵氧化物結(jié)合而形成鐵-
5、磷“包被”有關(guān)。紅壤膠體和兩種礦物體系中均為隨著鉛吸附量的增加,鉛的解吸率減小,說(shuō)明鉛在紅壤膠體及礦物表面的吸附并非簡(jiǎn)單的電性吸附,而是磷酸根吸附導(dǎo)致的礦物對(duì)鉛的專性吸附。
3.不同pH下磷和檸檬酸對(duì)紅壤膠體固定鉛的影響
在pH3-6范圍內(nèi)紅壤膠體對(duì)鉛的固定量隨pH增加而逐漸增加;添加1mmol/L磷的處理中,鉛固定量隨pH增加而急劇增加,pH>4時(shí)鉛固定率達(dá)到98%以上;添加0.5mmol/L檸檬酸的處理中,紅壤膠
6、體對(duì)鉛的固定量呈先增加后減小的趨勢(shì),與檸檬酸在土壤中的吸附量變化趨勢(shì)一致;添加1mmol/L磷和0.5mmol/L檸檬酸的處理,其固定鉛量在整個(gè)試驗(yàn)pH范圍內(nèi)均高于對(duì)照處理和檸檬酸處理,而低于1mmol/L磷處理。這可能與磷、鉛在紅壤膠體表面的協(xié)同吸附作用有關(guān)。
4.磷和檸檬酸對(duì)紅壤膠體及兩種礦物動(dòng)電電位的影響
磷或(和)檸檬酸,均能降低紅壤膠體的zeta電位,降低程度大小為1mmol/LP+0.5mmol/Lcit
7、>0.5mmol/Lcit>1mmol/LP。膠體經(jīng)1mmol/LP處理后zeta電位減小程度最小,而其對(duì)鉛的固定量最大,表明磷存在時(shí)增加紅壤膠體對(duì)鉛的固定量并非是簡(jiǎn)單的靜電吸附,而是鉛與紅壤膠體表面專性吸附的磷酸根的協(xié)同作用產(chǎn)生了磷-鉛類物質(zhì);高嶺石和針鐵礦體系中,添加磷和檸檬酸處理后,礦物表面的zeta電位均顯著降低。
5.X射線衍射分析
1.0mmol/LP存在下紅壤膠體對(duì)鉛的固定過(guò)程中生成磷氯鉛礦,而在CK(
8、不加P和cit)、0.5mmol/Lcit及1.0mmol/LP+0.5mmol/Lcit處理中沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯的磷氯鉛礦衍射峰。即P存在下促進(jìn)紅壤膠體對(duì)鉛吸附的主要機(jī)制是通過(guò)表面協(xié)同吸附作用而生成了磷-鉛類礦物,而供試濃度下檸檬酸則抑制磷氯鉛礦的生成或者降低了它的穩(wěn)定性。
6.磷和檸檬酸修復(fù)模擬鉛污染土壤效果及穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
(1)無(wú)檸檬酸時(shí),酸提取態(tài)Pb含量隨磷添加量增加而降低;一定磷濃度下,則隨檸檬酸濃度增加而增加。殘
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