富氧條件下選擇性催化丙烯還原氮氧化物的研究.pdf_第1頁
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文檔簡(jiǎn)介

1、隨著我國(guó)及全球機(jī)動(dòng)車保有量的增加,機(jī)動(dòng)車尾氣排放問題日趨嚴(yán)重,其控制技術(shù)也得到不斷的發(fā)展。由于具有良好的燃油經(jīng)濟(jì)性和污染物低排放性,稀薄燃燒汽油機(jī)(lean-burn)和柴油機(jī)已成為發(fā)動(dòng)機(jī)的主流發(fā)展方向,而現(xiàn)有的三效催化(TWC)技術(shù)對(duì)此類發(fā)動(dòng)機(jī)排放的氮氧化物(NOx)還原去除不再有效。選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是目前最有效的去除NOx的方法之一,其中NH3-SCR已被成功應(yīng)用于工業(yè)排放等固定源中NOx的去除。但該技術(shù)不適合用于機(jī)動(dòng)車

2、移動(dòng)源。
   本論文研究了利用汽(柴)油機(jī)尾氣中本身含有的碳?xì)浠衔?HCs)作為還原劑,并在較低溫度下實(shí)現(xiàn)擇性催化還原(SCR)NOx的催化劑及反應(yīng)體系。采用溶膠凝膠法、水熱合成法以及濕式浸漬法等方法分別制備了貴金屬負(fù)載Pt/TiO2、金屬氧化物SnO2/TiO2以及介孔分子篩Pt/SBA-15(Pt/Al-SBA-15)三大類催化劑,通過XRD、TEM、BET、XPS、NMR等分析表征方法及低溫吸附(ADS)、程序升溫脫附

3、(TPD)、程序升溫氧化(TPO)、選擇性催化還原反應(yīng)(SCR)等催化劑活性評(píng)價(jià)方法,分別考察比較了C3H6-SCR催化活性,并結(jié)合原位傅立葉變換紅外光譜(insituDRIFTS)表征,初步揭示了富氧條件下Pt/TiO2、SnO2/TiO2催化劑上C3H6-SCR可能的反應(yīng)機(jī)理。
   主要工作和結(jié)論如下:
   1、當(dāng)載體TiO2負(fù)載了活性組分后(Pt和SnO2),對(duì)NOx的吸附能力明顯增強(qiáng),NO在催化劑上除了物理吸

4、附外,還伴有化學(xué)吸附(化學(xué)反應(yīng));但是載體及催化劑對(duì)還原劑C3H6的吸附則相對(duì)較弱。
   2、活性組分的負(fù)載顯著提高了載體對(duì)NO的吸附能力,也相應(yīng)地增加了NO-TPD的脫附量。在NO-TPD低溫段出現(xiàn)的NO脫附峰,主要來自于載體對(duì)NO的物理吸附以及NO在貴金屬表面的解離吸附;而高溫段脫附的NO和NO2則來自于催化劑表面硝酸鹽的分解。催化劑的NO吸附能力及其NO-TPD脫附量的大小,是由載體的BET比表面積等物理化學(xué)特性、以及活

5、性組分本身特性及分散度等多方面因素共同決定的。
   3、當(dāng)載體負(fù)載了活性組分Pt后(Pt/TiO2,Pt/SBA-15),催化劑的NO/C3H6-TPO氧化活性顯著增強(qiáng),催化劑的優(yōu)異低溫催化氧化活性和其C3H6-SCR活性密切相關(guān),且NO和C3H6在SCR反應(yīng)中的轉(zhuǎn)化相比于在TPO中的轉(zhuǎn)化均受到抑制;而SnO2/TiO2樣品在TPO以及SCR反應(yīng)中的相關(guān)活性均在中高溫區(qū)域達(dá)到最大值(>300℃),其TPO活性與SCR活性也相關(guān)

6、。
   4、在所有Pt/TiO2系列催化劑中,PT500(0.5%Pt/TiO2,溶膠凝膠制備TiO2-焙燒溫度500℃)顯示出最佳的SCR活性,在180℃可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)47.03%的最大NOx轉(zhuǎn)化效率和100%的C3H6轉(zhuǎn)化率,催化劑的SCR活性隨反應(yīng)溫度呈現(xiàn)出“火山口”變化規(guī)律。最佳的催化活性與催化劑對(duì)NOx的強(qiáng)烈吸附及其較大的Pt分散度、優(yōu)異的TPO活性以及銳鈦礦晶型有關(guān);金屬氧化物Mn2O3、CeO2和Co3O4與PT5

7、00催化劑機(jī)械混合可以提高SCR活性,協(xié)同效應(yīng)較明顯,可能是由于這部分金屬氧化物強(qiáng)化了HC-SCR反應(yīng)中間物種的生成,因而活性得到提高。
   5、SnO2/TiO2催化劑在中高溫區(qū)域具有最大NOx轉(zhuǎn)化效率。5%SnO2/TiO2催化劑在320℃時(shí)可以實(shí)現(xiàn)40.3%的最大NOx轉(zhuǎn)化效率及280℃時(shí)實(shí)現(xiàn)100%的C3H6轉(zhuǎn)化率。該催化劑和Pt系催化劑的反應(yīng)溫度區(qū)間及活性的差異主要取決于活性組分本身特性。XRD和XPS分析結(jié)果表明,

8、活性組分SnO2負(fù)載到T500(溶膠凝膠制備TiO2-焙燒溫度500℃)載體后并沒有形成其他復(fù)合氧化物。
   6、Pt/SBA-15催化劑具有優(yōu)異的低溫SCR活性,0.5%Pt/SBA-15在140℃可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)80.1%的最大NOx轉(zhuǎn)化效率和87.04%的C3H6轉(zhuǎn)化率,PtO2可能是該催化劑的主要活性位。該催化劑具有較寬的活性窗口,在相對(duì)高溫區(qū)域(>300℃)仍然具有60%左右的NOx轉(zhuǎn)化率;適量的Al摻入SBA-15分子

9、篩后,催化劑的NOx轉(zhuǎn)化效率得到提高,主要是由于進(jìn)入分子篩骨架的四配位AlO4引起催化劑表面的酸性增強(qiáng)所致。
   7、提高O2濃度和還原劑C3H6濃度均能提高NOx最大轉(zhuǎn)化效率?;钚越M分存在最佳負(fù)載量:貴金屬Pt的最佳負(fù)載量為0.5%,金屬氧化物SnO2的最佳負(fù)載量為5%;該催化劑具有優(yōu)良的催化穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。
   8、通過原位紅外分析(insituDRIFTS),對(duì)PT500和SnO2/TiO2催化劑上C3H6

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