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文檔簡介
1、溶解性有機質(DOM)是環(huán)境水體中普遍存在的一種具有光化學活性的有機物質。已有研究表明,水中存在的DOM會影響共存有機污染物的光化學行為。多環(huán)芳烴是一類典型持久性有機污染物,由于其三致效應而備受關注。已有研究表明,DOM可以影響多環(huán)芳烴的光解,但其影響機制尚不完全清楚。因此,為了進一步闡明多環(huán)芳烴在水中的歸趨,更好地評價其生態(tài)風險,有必要對DOM影響多環(huán)芳烴光解的機制進行深入研究。本研究選取了苊、芘和BDE-47為模型化合物,采用500
2、W高壓Hg燈為模擬日光,考察了其在5種DOM溶液中的光解,研究了體系中活性氧物種以及DOM的結合作用對其光解的影響。
實驗結果表明,DOM可以促進苊的光解,且苊在不同DOM溶液中的光解速率常數(shù)存在顯著差異。相比在純水中,苊在五種DOM(ALHA、ESHA、LHA、NAHA和SRFA)溶液中的光解分別加快了2.32、1.78、1.43、1.26和1.12倍。光照下,DOM產(chǎn)生單線態(tài)氧和羥基自由基是DOM促進苊光解的主要機制,且對
3、于不同DOM,活性氧物種對促進的貢獻率不同。在ALHA、LHA、EHSA、NAHA、SRFA溶液中,單線態(tài)氧與羥基自由基對苊促進作用的貢獻分別為40.3%與23.0%、29.4%與2.2%、36.3%與6.0%、26.2%與16.9、31.4%與14.1%。電子順磁共振實驗表明,5種DOM在光照下均產(chǎn)生了單線態(tài)氧和羥基自由基。
與苊相反,DOM能夠抑制芘的光解,芘在純水和LHA、EHSA、NAHA、ALHA、SRFA的光解速率
4、常數(shù)分別為0.88、0.42、0.46、0.55、0.68和0.74h-1?;钚匝跷锓N對芘的光解的促進作用較弱,DOM的光屏蔽作用及對芘分子激發(fā)態(tài)的淬滅作用是DOM抑制芘光解的重要機制。與活性氧物種的反應速率常數(shù)及與DOM的結合能力是決定DOM對多環(huán)芳烴光解影響的重要因素。
除了光屏蔽作用外,DOM對芘光解的抑制效應與DOM的相互作用有關。DOM對芘的淬滅機制為動靜態(tài)聯(lián)合淬滅,且不同DOM的動態(tài)與靜態(tài)淬滅的貢獻不同。DOM對芘
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