黑碳的氧化改性及其對(duì)芳香污染物吸附行為的研究.pdf

1、黑碳是由化石燃料和生物質(zhì)不完全燃燒產(chǎn)生的顆粒物質(zhì)，有很強(qiáng)的污染物吸附能力，并大量存在于自然環(huán)境。黑碳表面的氧化改性后為其引入大量含氧基團(tuán)，表面化學(xué)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)特征顯著改變，吸附性能發(fā)生變化，將顯著影響環(huán)境中污染物質(zhì)的遷移和轉(zhuǎn)化。本文選擇活性炭(AC)，用杉木為原料在400℃和700℃分別制備得到的黑碳FC-400和FC-700，以及用濃硫酸在210℃下氧化得到的改性ACO和改性FCO-700為吸附劑，選取六種不同極性的芳香污染物（苯、硝基

2、苯、苯酚、對(duì)硝基苯酚、對(duì)二硝基苯和對(duì)苯二酚）作為吸附質(zhì)，研究氧化改性和溶液pH值對(duì)黑碳吸附行為的影響。
　　首先，研究了黑碳制備溫度和氧化改性對(duì)炭樣表面化學(xué)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)特征的影響。比表面積測(cè)定和元素分析結(jié)果表明高溫制備黑碳與低溫黑碳相比具有更大的比表面積和炭化程度，氧化改性后的炭樣比表面積減小，氧元素含量增加。Boehm滴定和傅里葉變換紅外光譜測(cè)定結(jié)果表明高溫制備的黑碳表面幾乎不存在含氧基團(tuán)，低溫制備黑碳的含氧基團(tuán)數(shù)量較多，氧化改性

3、為炭樣表面引入大量含氧基團(tuán)。
　　其次，研究了黑碳制備溫度和氧化改性對(duì)芳香化合物吸附性能的影響。結(jié)果表明:高溫制備的黑碳對(duì)芳香化合物的吸附以表面吸附為主，吸附容量較大;低溫制備的黑碳則表現(xiàn)為表面吸附和分配作用共同影響，吸附容量較小;氧化改性使吸附劑表面的吸附位點(diǎn)減少，引入的酸性含氧基團(tuán)使吸附劑表面的親水性和極性增強(qiáng)，因而通過(guò)氫鍵在表面結(jié)合水分子堵塞微孔，使其對(duì)芳香化合物的吸附容量減小;極性化合物比非極性化合物具有更大的親水性，而帶

4、有-NO2的化合物表面電子云密度較低，接受電子能力更強(qiáng)，較易在炭樣表面吸附，帶有-OH的化合物表面電子云密度較高，接受電子能力較弱，其在炭樣表面的吸附較弱，所以黑碳對(duì)六種芳香化合物的吸附能力強(qiáng)弱的順序?yàn)閷?duì)二硝基苯＞硝基苯＞對(duì)硝基苯酚＞苯＞對(duì)苯二酚＞苯酚。
　　第三，研究了不同溶液pH值對(duì)炭樣吸附可解離芳香化合物的影響。結(jié)果表明:對(duì)于酸性化合物，pH＜pKa時(shí)吸附質(zhì)主要以分子態(tài)存在，有利于炭樣的吸附，且其表面電子云密度越低越有利于吸