有機污染物在氧化錳上的吸附與脫附行為研究.pdf

1、有機污染物的吸附與脫附行為對有機污染物在環(huán)境中的遷移、轉化、歸宿及毒性有著重要的影響。吸附可逆與不可逆性是反映污染物吸附過程的重要行為特征之一。不可逆吸附是指污染物被吸附到沉積物或土壤固體顆粒，并達到平衡后，改變吸附體系的條件使發(fā)生脫附，如稀釋、調整pH值，待重新達到新的平衡后，體系的狀態(tài)與吸附過程的狀態(tài)不同的現象。不可逆吸附現象影響到環(huán)境質量標準的制定，污染修復效果及污染物潛在危害的大小，是目前環(huán)境化學學科十分關注的一個領域。本論文研

2、究了甲基橙、H-酸、對氯苯酚在三種結構或性質不同的錳氧化物(δMnO2(Ⅰ)、δMnO2(Ⅱ)和αMnO2)表面上的吸附與脫附行為，尤其是不可逆行為，探討了一些環(huán)境因素(pH值、離子強度、溫度)的影響，旨在揭示氧化錳對典型有機污染物的吸附特性。 按照吸附體系的不同，本論文主要分為三部分：(1)甲基橙在三種錳氧化物上的吸附與脫附行為；(2)H-酸在三種錳氧化物上的吸附與脫附行為；(3)對氯苯酚在δMnO2(Ⅱ)上的吸附與脫附行為。

3、得到的主要結果如下： (1)實驗分別測定了三個離子強度(0.01，0.05，0.5mol/LNaNO3介質)條件下氧化錳對甲基橙的pH關系等溫線以及pH6.0，0.05mol/L硝酸鈉介質條件下的濃度關系等溫線，結果表明：氧化錳對甲基橙的吸附率隨著pH值和離子強度的增大而減小。甲基橙在氧化錳表面的吸附等溫線符合Langmuir型，隨著溫度的升高，δMnO2(Ⅰ)和αMnO2對甲基橙的吸附量增大，δMnO2(Ⅱ)對甲基橙的吸附量減

4、小。實驗比較測定了吸附劑濃度為100，200，400mg/L時吸附和脫附過程的濃度關系等溫線，結果表明：在pH6.0的0.05mol/L硝酸鈉介質中，甲基橙在δMnO2(Ⅰ)上的吸附表現出一定的固體濃度(Cp)效應，而且吸附是不可逆的，這種不可逆性(吸附滯后角)隨Cp增大而提高。通過一種新的實驗方法(循環(huán)pH實驗)，測定了pH連續(xù)變化時吸附和脫附過程的pH關系等溫線(循環(huán)pH關系等溫線)，結果表明：在pH連續(xù)變化過程中，向有利于吸附的方

5、向改變pH值，會發(fā)生進一步的吸附，達到一個新的平衡狀態(tài)；但向相反的方向改變pH值，基本不改變體系的平衡狀態(tài)，不會導致脫附。吸附反應對H+是不可逆的。 (2)實驗分別測定了離子強度為0.01，0.05，0.1mol/L時氧化錳對H-酸的pH關系等溫線以及pH2.5，0.05mol/L硝酸鈉介質條件下的濃度關系等溫線，結果表明：氧化錳對H-酸的吸附率隨著pH值的升高而減小；相同pH值下，離子強度增大，吸附率減小。H-酸在氧化錳表面的

6、吸附等溫線符合Freundlich型，隨著溫度的升高，氧化錳對H-酸的吸附量增大。實驗比較測定了吸附劑濃度為100，200，400mg/L時吸附和脫附過程的濃度關系等溫線，結果表明：在pH2.5的0.05mol/L硝酸鈉介質中，H-酸吸附體系存在固體濃度(Cp)效應；H-酸吸附體系具有較高的吸附不可逆性，而且這種吸附不可逆性受到Cp的影響，Cp越大，不可逆性越高(吸附滯后角越大)。通過循環(huán)pH實驗，測定了pH連續(xù)變化時吸附和脫附過程的p

7、H關系等溫線(循環(huán)pH關系等溫線)，結果表明：在pH連續(xù)變化過程中，升高pH值產生的脫附線與降低pH值產生的吸附線有很大差異，吸附是不可逆的。 (3)實驗分別測定了離子強度為0.01，0.05，0.1mol/L時氧化錳對對氯苯酚的pH關系等溫線，以及吸附劑濃度為100，200，400mg/L時吸附和脫附過程的濃度關系等溫線，并通過循環(huán)pH實驗，測定了pH連續(xù)變化時吸附和脫附過程的pH關系等溫線(循環(huán)pH關系等溫線)，結果表明：1