非均相類Fenton催化劑的制備及其降解橙黃Ⅱ性能研究.pdf

1、染料廢水成分復(fù)雜、色度高、有機(jī)物含量高、可生化性差，屬于典型的難降解有機(jī)廢水，對(duì)環(huán)境的危害極大，因而尋求一種經(jīng)濟(jì)有效的處理方法是水污染處理的一個(gè)難題。高級(jí)氧化技術(shù)中的Fenton反應(yīng)具有氧化性強(qiáng)、反應(yīng)速度快等優(yōu)點(diǎn)，因而廣泛用于染料廢水處理中。但傳統(tǒng)Fenton反應(yīng)需在較強(qiáng)酸性條件下進(jìn)行，且H2O2利用率不高，反應(yīng)后會(huì)產(chǎn)生大量鐵泥，出水顏色發(fā)黃，從而引發(fā)二次污染等問(wèn)題。研究發(fā)現(xiàn)，非均相Fenton反應(yīng)在一定程度上可解決傳統(tǒng)均相Fenton

2、反應(yīng)存在的問(wèn)題，同時(shí)可實(shí)現(xiàn)催化劑回收利用，具有良好的應(yīng)用前景。基于SO4·-的過(guò)硫酸鹽活化是近年發(fā)展起來(lái)的一種類Fenton反應(yīng)體系，具有反應(yīng)條件溫和、操作簡(jiǎn)單、自由基利用率較高等優(yōu)點(diǎn)，可進(jìn)一步解決傳統(tǒng)Fenton反應(yīng)存在的問(wèn)題，因而成為類Fenton體系研究的又一熱點(diǎn)。
　　本文采用檸檬酸輔助溶膠-凝膠法制備了CuFe2O4、CuO和Fe2O3三種非均相催化劑，在常溫常壓條件下催化K2S2O8氧化降解橙黃Ⅱ。優(yōu)化催化劑制備條件，

3、并對(duì)所制備催化劑進(jìn)行表征。實(shí)驗(yàn)考察了反應(yīng)影響因素對(duì)催化降解性能的影響，對(duì)催化劑穩(wěn)定性進(jìn)行分析，初步探討了催化劑催化機(jī)理，以期對(duì)染料廢水的有效處理提供一種新的理論依據(jù)和技術(shù)支持。
　　考察焙燒溫度和焙燒時(shí)間對(duì)CuFe2O4催化活性的影響，確定其焙燒溫度400℃，焙燒時(shí)間2h，在此溫度下得到CuO和Fe2O3的最佳焙燒時(shí)間為2h。XRD和EDS結(jié)果表明，所制備催化劑確為CuFe2O4、CuO和Fe2O3。SEM和BET分析可知，實(shí)驗(yàn)制

4、備CuFe2O4、CuO和Fe2O3平均粒徑較小，依次分別為52nm、67nm、139nm。
　　實(shí)驗(yàn)得到溶液初始pH值、K2S2O8投加量和橙黃Ⅱ初始濃度是影響催化降解效果的重要因素。其中，CuFe2O4的催化降解效果最好，CuO次之，F(xiàn)e2O3最差。當(dāng)橙黃Ⅱ初始濃度20mg/L，催化劑濃度均1g/L，K2S2O8濃度均0.5g/L，初始pH均5.3，反應(yīng)180min后，三個(gè)反應(yīng)體系對(duì)橙黃Ⅱ的色度去除率和TOC去除率依次分別為9

5、8％和62％、97％和50％、24％和21％。
　　對(duì)CuO/K2S2O8和CuFe2O4/K2S2O8反應(yīng)體系的催化降解機(jī)理進(jìn)行研究，得出反應(yīng)體系中起催化作用的主要是Cu。CuO用作催化劑，酸性條件下以Cu2+的均相催化為主，輔以非均相催化，增大pH至弱酸性或堿性時(shí)，以非均相催化為主;CuFe2O4用作催化劑，在各pH范圍內(nèi)以非均相催化為主，增大反應(yīng)pH時(shí)，催化效果更好。自由基捕獲實(shí)驗(yàn)得出反應(yīng)體系中主要活性中間體為SO4·-和H