非均相類Fenton催化劑的制備及其降解橙黃Ⅱ性能研究.pdf

1、染料廢水成分復雜、色度高、有機物含量高、可生化性差，屬于典型的難降解有機廢水，對環(huán)境的危害極大，因而尋求一種經(jīng)濟有效的處理方法是水污染處理的一個難題。高級氧化技術中的Fenton反應具有氧化性強、反應速度快等優(yōu)點，因而廣泛用于染料廢水處理中。但傳統(tǒng)Fenton反應需在較強酸性條件下進行，且H2O2利用率不高，反應后會產(chǎn)生大量鐵泥，出水顏色發(fā)黃，從而引發(fā)二次污染等問題。研究發(fā)現(xiàn)，非均相Fenton反應在一定程度上可解決傳統(tǒng)均相Fenton

2、反應存在的問題，同時可實現(xiàn)催化劑回收利用，具有良好的應用前景?；赟O4·-的過硫酸鹽活化是近年發(fā)展起來的一種類Fenton反應體系，具有反應條件溫和、操作簡單、自由基利用率較高等優(yōu)點，可進一步解決傳統(tǒng)Fenton反應存在的問題，因而成為類Fenton體系研究的又一熱點。
　　本文采用檸檬酸輔助溶膠-凝膠法制備了CuFe2O4、CuO和Fe2O3三種非均相催化劑，在常溫常壓條件下催化K2S2O8氧化降解橙黃Ⅱ。優(yōu)化催化劑制備條件，

3、并對所制備催化劑進行表征。實驗考察了反應影響因素對催化降解性能的影響，對催化劑穩(wěn)定性進行分析，初步探討了催化劑催化機理，以期對染料廢水的有效處理提供一種新的理論依據(jù)和技術支持。
　　考察焙燒溫度和焙燒時間對CuFe2O4催化活性的影響，確定其焙燒溫度400℃，焙燒時間2h，在此溫度下得到CuO和Fe2O3的最佳焙燒時間為2h。XRD和EDS結果表明，所制備催化劑確為CuFe2O4、CuO和Fe2O3。SEM和BET分析可知，實驗制

4、備CuFe2O4、CuO和Fe2O3平均粒徑較小，依次分別為52nm、67nm、139nm。
　　實驗得到溶液初始pH值、K2S2O8投加量和橙黃Ⅱ初始濃度是影響催化降解效果的重要因素。其中，CuFe2O4的催化降解效果最好，CuO次之，F(xiàn)e2O3最差。當橙黃Ⅱ初始濃度20mg/L，催化劑濃度均1g/L，K2S2O8濃度均0.5g/L，初始pH均5.3，反應180min后，三個反應體系對橙黃Ⅱ的色度去除率和TOC去除率依次分別為9

5、8％和62％、97％和50％、24％和21％。
　　對CuO/K2S2O8和CuFe2O4/K2S2O8反應體系的催化降解機理進行研究，得出反應體系中起催化作用的主要是Cu。CuO用作催化劑，酸性條件下以Cu2+的均相催化為主，輔以非均相催化，增大pH至弱酸性或堿性時，以非均相催化為主;CuFe2O4用作催化劑，在各pH范圍內(nèi)以非均相催化為主，增大反應pH時，催化效果更好。自由基捕獲實驗得出反應體系中主要活性中間體為SO4·-和H