新型鐵基非均相催化劑制備及其高級(jí)氧化性能研究.pdf

1、高級(jí)氧化處理是近年逐步發(fā)展起來(lái)的一類(lèi)環(huán)境污染處理技術(shù)的總稱,被廣泛應(yīng)用于各種污染水體的處理中。它主要是利用反應(yīng)體系中產(chǎn)生的具有強(qiáng)氧化性的自由基,達(dá)到迅速破壞有機(jī)污染物的目的。非均相高級(jí)氧化處理技術(shù),保持了高級(jí)氧化技術(shù)的優(yōu)點(diǎn),同時(shí)可以實(shí)現(xiàn)催化劑的回收利用。本課題采用地球儲(chǔ)量豐富的鐵元素結(jié)合富電子的磷酸、鎢酸基團(tuán),嘗試制備新型高效非均相高級(jí)氧化催化劑。同時(shí),在鐵基可見(jiàn)光催化劑方向,做嘗試性探索,拓展鐵基催化劑應(yīng)用范圍。本文制備了多種非均相鐵

2、基材料,并結(jié)合高級(jí)氧化技術(shù),以對(duì)亞甲基藍(lán)染料廢水脫色為探針,考察催化劑效率。
　　首先,采用高溫固相法合成了鐵基鎢酸鹽非均相催化劑LiFe(WO4)2。研究表明,制備溫度對(duì)催化劑晶型影響不大,但可以影響催化劑晶體的成長(zhǎng)速度以及晶體的生長(zhǎng)取向。以700℃燒結(jié)7小時(shí)的LiFe(WO4)2作為非均相催化劑,在催化劑/H2O2體系中脫色500mg/L的高濃度亞甲基藍(lán)染料。結(jié)果表明,在最佳反應(yīng)條件下,反應(yīng)時(shí)間120min內(nèi)可將染料溶液完全脫

3、色。催化過(guò)程中,鐵離子的溶出量?jī)H為1.9mg/L,該催化劑具有良好的重復(fù)利用效果。羥基自由基的產(chǎn)生可以破壞染料多環(huán)結(jié)構(gòu),使其分解為小分子物質(zhì)。
　　紫外光可以加速 Fenton反應(yīng),因此,以LiFe(WO4)2作為非均相催化劑,在紫外光/催化劑/H2O2體系中脫色100mg/L的中等濃度亞甲基藍(lán)染料。結(jié)果表明,紫外光通過(guò)提高 Fe3+向Fe2+轉(zhuǎn)換速度,以及促進(jìn) H2O2的直接分解,提高反應(yīng)效率。在該體系中,由于非均相鐵基材料中的

4、三價(jià)鐵活性位可以在堿性條件下形成[Fen(OH)m(H2O)x](3n?m)+復(fù)合物,起到緩沖的作用,大大提高了在堿性條件下的催化能力。
　　其次,采用水熱法合成了鐵基磷酸鹽非均相催化劑 LiFePO4。實(shí)驗(yàn)表明,在催化劑/H2O2體系中,LiFePO4的脫色效率要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于 LiFe(WO4)2,更適合用于脫色高濃度的染料溶液。但紫外光對(duì)LiFePO4/H2O2體系處理效率的提高作用不明顯, LiFePO4和LiFe(WO4)2在

5、紫外光/催化劑/H2O2體系中的處理效率幾乎沒(méi)有區(qū)別。
　　最后,將具有良好可見(jiàn)光響應(yīng)性能的鐵基催化劑用做可見(jiàn)光催化劑。采用水熱法合成了鐵基磷酸鹽非均相催化劑Li9Fe3(P2O7)3(PO4)2。以150℃下水熱合成時(shí)間2小時(shí)的樣品做為催化劑,以O(shè)2做氧化劑,在大于400nm波段的可見(jiàn)光照射下處理濃度為10ppm的亞甲基藍(lán)溶液,3小時(shí)的脫色效率達(dá)70％。同時(shí),該催化劑能在可見(jiàn)光下降解苯酚溶液。
　　本文將鐵基催化劑的應(yīng)用范