非均相CWPO催化劑的制備及其催化性能研究.pdf

1、本課題采用等體積浸漬法，利用粉煤灰作為載體制備了負(fù)載銅離子以及同時負(fù)載銅離子和錳離子的非均相CWPO催化劑，實驗研究了兩種非均相CWPO催化劑的制備條件及其對亞甲基藍(lán)氧化降解的催化性能。并初步對粉煤灰負(fù)載銅錳雙金屬離子的催化劑進(jìn)行了反應(yīng)機(jī)理和動力學(xué)研究。
　　首先，以粉煤灰為載體，以Cu(NO3)2溶液和Mn(NO3)2溶液為浸漬液，采用等體積浸漬法分別制備了銅/粉煤灰和銅錳/粉煤灰CWPO催化劑。實驗確定了銅/粉煤灰的最佳制備條

2、件為：浸漬時間18h、Cu2+濃度為0.1mol/L、煅燒溫度400℃、煅燒時間1.5h；銅錳/粉煤灰的最佳制備條件為：浸漬時間16h、Cu2+/Mn2+=1:2、煅燒溫度600℃、煅燒時間1.5h。采用XRD、SEM對最佳條件下制備的催化劑進(jìn)行了表征分析，結(jié)果證明催化劑活性組分(Cu2+、Mn2+)分散負(fù)載在粉煤灰載體表面。
　　其次，分別研究了最佳條件下制備的銅/粉煤灰和銅錳/粉煤灰非均相CWPO催化劑對亞甲基藍(lán)氧化降解的催化

3、性能。通過正交實驗確定了銅/粉煤灰催化劑的最佳催化條件為：催化劑用量25g/L、H2O2濃度15mL/L、pH值=9、催化時間4h，溶液初始濃度為30mg/L時脫色率為98.25％；催化劑重復(fù)利用8次時的脫色率為76.20%，仍有較高活性。銅錳/粉煤灰的最佳催化條件為：催化劑用量30g/L、H2O2濃度15mL/L、pH值=8、催化時間1h，當(dāng)亞甲基藍(lán)溶液初始濃度為30mg/L時脫色率為99.28%；催化劑重復(fù)利用6次時亞甲基藍(lán)溶液的脫

4、色率為51.76%，催化劑仍有較高活性。
　　最后，將催化劑加過氧化氫體系與粉煤灰、過氧化氫、粉煤灰加過氧化氫三個體系進(jìn)行了對比實驗，實驗結(jié)果表明：當(dāng)催化劑和H2O2同時加入時，亞甲基藍(lán)的脫色率最大，而且脫色率大于粉煤灰加過氧化氫體系，說明該反應(yīng)機(jī)理中既有吸附作用、氧化作用，同時催化劑對H2O2產(chǎn)生催化作用，H2O2在催化劑的作用下產(chǎn)生具有更強(qiáng)氧化能力的·OH，使脫色率大幅提高。并初步對催化機(jī)理進(jìn)行了研究，粉煤灰負(fù)載的活性物質(zhì)(C

5、u2+、Mn2+)能在粉煤灰表面激發(fā)H2O2產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化能力的羥基自由基(·OH)，·OH攻擊亞甲基藍(lán)染料分子中的發(fā)色團(tuán)，并最終將亞甲基藍(lán)分子氧化為CO2和H2O。催化反應(yīng)動力學(xué)研究表明，催化反應(yīng)符合一級反應(yīng)動力學(xué)模型，隨著反應(yīng)溫度從20℃升到50℃，反應(yīng)動力學(xué)表觀速率常數(shù)從0.0079min-1(20℃)增加至0.0265min-1(50℃)，表觀活化能 Ea為32.03kJ·mol-1，為化學(xué)反應(yīng)控制。
　　粉煤灰價格低廉，