低溫氮氧化物存儲(chǔ)與還原技術(shù)及貴金屬與氧化物相互作用研究.pdf

1、稀燃技術(shù)正在成為解決傳統(tǒng)發(fā)動(dòng)機(jī)能耗與排放問(wèn)題的首選技術(shù)方案，氮氧化物存儲(chǔ)還原（NSR）技術(shù)有效解決了稀燃（富氧）條件下氮氧化物脫除的難題, NSR材料主要包括貴金屬組分，存儲(chǔ)組分及高比表面積載體。本文重點(diǎn)考察低溫階段NOx存儲(chǔ)與還原技術(shù)的影響因素，以鈰基氧化物及Pt基貴金屬催化劑為研究體系，以靜態(tài)及瞬態(tài)氮氧化物存儲(chǔ)及還原特性為研究手段，綜合貴金屬與存儲(chǔ)氧化物及載體之間協(xié)同作用，深入分析各組分之間相互作用對(duì)性能的影響，為NOx存儲(chǔ)與還原技

2、術(shù)的應(yīng)用提供指導(dǎo)。
　　建立了靜態(tài)及瞬態(tài)氮氧化物存儲(chǔ)能力測(cè)試方法，以氧化鈰混合Pt/Al2O3作為富氧階段氮氧化物存儲(chǔ)催化劑，系統(tǒng)研究了其物理結(jié)構(gòu)、表面Ce3+含量、氧化還原特性等對(duì)NOx存儲(chǔ)特性的影響。研究表明，高表面Ce3+含量有利于NOx存儲(chǔ)過(guò)程，貴金屬Pt/Al2O3與氧化鈰與之間相互作用促進(jìn)活性氧遷移。CO2與NOx存在競(jìng)爭(zhēng)吸附，降低了氧化鈰表面的NOx存儲(chǔ)量。
　　采用Pt/Al2O3+CeO2+Ba/Al2O3

3、(Ba/CeO2)體系模擬低溫冷啟動(dòng)過(guò)程，考察了從100℃升溫至400℃過(guò)程中富燃階段NOx存儲(chǔ)效率隨溫度變化趨勢(shì)。研究表明, NOx存儲(chǔ)效率隨溫度升高而降低，150℃存儲(chǔ)效率最低。對(duì)單組份研究顯示，氧化鈰100℃時(shí)可吸附大量NOx，然而其亞硝酸鹽會(huì)發(fā)生分解釋放，從而導(dǎo)致NOx存儲(chǔ)效率降低。考察了CeZr氧化物及BaO和La2O3改性氧化鈰作為存儲(chǔ)組分，結(jié)果顯示，CeZr可增加低溫NOx吸附物種穩(wěn)定性及硝酸鹽生成量，氧化鋇負(fù)載氧化鈰可利

4、用兩者的協(xié)同作用，形成較為穩(wěn)定的吸附物種，然而La2O3與氧化鈰協(xié)同作用較低，未能增加氧化鈰表面亞硝酸鹽的穩(wěn)定性。
　　系統(tǒng)考察了Pt/Al2O3+Ba/Al2O3體系低溫富燃階段NOx還原特性。研究表明，200℃時(shí)NO未被充分還原，導(dǎo)致NO的釋放和NO還原效率降低。考察了不同還原劑（CO，H2）對(duì)NOx還原特性的影響，結(jié)果顯示CO對(duì)Pt存在較強(qiáng)吸附導(dǎo)致NO吸附較難，從而還原效率較低。Pd基貴金屬對(duì)CO吸附強(qiáng)度較弱，具有較高的NO