離子團(tuán)簇與金屬氧化物相互作用的理論研究.pdf

1、本文研究了載能離子團(tuán)簇以不同入射速度在幾種金屬氧化物(Al2O3，SiO2)中穿行時(shí)發(fā)生的庫(kù)侖爆炸過程。離子團(tuán)在固體中穿行時(shí)受到兩個(gè)方面的作用，庫(kù)侖勢(shì)使得離子團(tuán)炸開，而電子氣受激發(fā)產(chǎn)生的感應(yīng)勢(shì)會(huì)減緩爆炸過程。在我們的工作中采用了介電響應(yīng)理論并結(jié)合Abril和Arista提出的實(shí)驗(yàn)參數(shù)擬合的介電函數(shù)來(lái)描述離子周圍的空間感應(yīng)勢(shì)。這種介電函數(shù)是由一系列Mermin型介電函數(shù)線性疊加得到的，擬合參數(shù)由在光學(xué)極限(k=0)處的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得出。相比于

2、其他介電函數(shù)其優(yōu)勢(shì)在于它能夠適用于離子速度較低和在不同介質(zhì)中運(yùn)動(dòng)的情況。與庫(kù)侖勢(shì)不同，感應(yīng)勢(shì)在空間中的分布是非對(duì)稱的，形成所謂尾流效應(yīng)。由離子間相互作用勢(shì)并結(jié)合BrandtKitagawa有效電荷模型，我們可以自洽地確定出團(tuán)簇中組成離子的電荷態(tài)。得到離子間相互作用勢(shì)和離子電荷態(tài)之后，就可以通過求解運(yùn)動(dòng)方程來(lái)得出離子團(tuán)中組成離子在每一時(shí)刻的位置和速度，從而模擬載能離子團(tuán)庫(kù)侖爆炸隨時(shí)間演化的細(xì)節(jié)。在我們的研究中，還考慮了多重散射效應(yīng)對(duì)爆炸過

3、程的影響，我們認(rèn)為多重散射只對(duì)離子的運(yùn)動(dòng)速度產(chǎn)生影響，并建立了一個(gè)由三個(gè)隨機(jī)變量(自由程、軸向和徑向偏轉(zhuǎn)角)描述的多重散射模型。將這一模型通過時(shí)間步長(zhǎng)與前面的庫(kù)侖爆炸過程相結(jié)合，利用MonteCarlo方法模擬了多重散射效應(yīng)對(duì)爆炸過程的影響。 利用Mermin型介電函數(shù)，我們將研究范圍拓展到金屬氧化物靶材和低速入射領(lǐng)域。在我們的工作中，首先從簡(jiǎn)單的平面結(jié)構(gòu)的B3+、B4+團(tuán)簇開始研究，并逐步擴(kuò)展到球狀的C20。工作的重點(diǎn)放在金屬

4、氧化物靶材以及低速入射的情況，并將結(jié)果同高速情況進(jìn)行了對(duì)比。 通過研究我們發(fā)現(xiàn)，在高速條件下，由于尾流效應(yīng)的作用，離子團(tuán)中的離子電荷態(tài)呈現(xiàn)非對(duì)稱性，尾隨離子的電荷態(tài)表現(xiàn)出明顯振蕩，離子團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)也呈現(xiàn)出非對(duì)稱性，沿運(yùn)動(dòng)方向炸開較快，球狀的C20在穿行一段時(shí)間后變成筒狀結(jié)構(gòu)，尾流效應(yīng)隨著離子間距拉開而減弱。隨著入射速度的降低，尾流效應(yīng)變得不明顯，離子電荷態(tài)趨近于孤立離子，團(tuán)簇結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)對(duì)稱性，隨機(jī)碰撞成為影響團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的主要因素。