沸石與乙烯相互作用的理論研究.pdf

1、蘇州大學(xué)碩士學(xué)位論文沸石與乙烯相互作用的理論研究姓名：夏其英申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：顧仁敖樊建芬2001.5.1塑蘭——一一塑互量圣塑塑蘭堡旦盟望鯊竺壅第二部分用量子力學(xué)(QuantumMechanics)研究沸石原子簇結(jié)構(gòu)及其與乙烯的相互作用。f受現(xiàn)有MD力場(chǎng)參數(shù)所限，先前報(bào)道的MD工作是在乙烯分子和沸石骨架間沒(méi)有電荷轉(zhuǎn)移的假設(shè)下進(jìn)行的，但事實(shí)上兩者相互作用時(shí)必有電荷的轉(zhuǎn)移。本文這一部分的工作便是對(duì)上一部分的補(bǔ)充。八

2、十年代起，就有報(bào)道采用半經(jīng)驗(yàn)分子軌道法研究沸石原子簇的結(jié)構(gòu)特征及其與小分子如：水、氨、乙烯等的相互作用。進(jìn)入九十年代，從頭計(jì)算法的報(bào)道日益增多。第二部分運(yùn)用半經(jīng)驗(yàn)PM3法獲得了一系列原子簇H。Si—O(H)AI(OH)。，H。Si一0(H)一A1(OH)zOSiH。，H。Si一0(H)一A1(OSiH。)：OH，(HO)。Si一0(H)AI(OH)。(H0)。Si一0(H)一A1(OH)。OSiH。，(HO)。Si一0(H)AI(OH)

3、：OSi(OH)。)及其吸附乙烯后優(yōu)化結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明各原子簇的Br6nsted酸位處的Si、A1、0(3)和H基本共平面。和非Br6nsted酸位相比，si一0(3)和A卜0(3)鍵長(zhǎng)較長(zhǎng)，而ZSiO(3)A1變小，0(3)一H鍵長(zhǎng)變化不大。沸石原予簇吸附乙烯分子后，非極性分子乙烯逐漸向沸石原子簇的Br6nsted酸位靠近，且在酸位的作用下成為極性分子，CC鍵長(zhǎng)和LCCH增加了，沸石酸位的0(3)一H鍵長(zhǎng)增加。Br6nsted酸位處O(