地?zé)崴畻l件下砷在水合氧化鈰表面的吸附機(jī)理研究.pdf

1、砷是一種以高毒性而聞名的類(lèi)金屬元素,水環(huán)境中的砷對(duì)人體健康危害嚴(yán)重。近年來(lái)隨著地?zé)崴_(kāi)發(fā)利用的不斷擴(kuò)大,來(lái)源于地?zé)崴到y(tǒng)的砷污染正日益引起國(guó)內(nèi)外研究者的注意。大規(guī)模開(kāi)發(fā)伴隨的高砷地?zé)釛壦苯优欧攀巧槲廴疽l(fā)的原因之一,因此研究適合于中高水溫區(qū)域和多組分共存條件下對(duì)砷的選擇性吸附是吸附材料能否滿(mǎn)足地?zé)崴榈年P(guān)鍵。
　　 本文以水合氧化鈰(HCO)為吸附劑,研究不同溫度下其對(duì)As(Ⅲ)和As(Ⅴ)吸附動(dòng)力學(xué)、等溫吸附模式及多組分共

2、存離子對(duì)吸附的影響,結(jié)合XRD、SEM.EDS、FTIR、XPS以及XAS光譜分析對(duì)吸附前后材料進(jìn)行表征,探討砷吸附反應(yīng)機(jī)理。研究結(jié)果表明:
　　 (1)HCO對(duì)As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附在初始階段能較好的符合Elovich方程模型,在吸附的全過(guò)程則符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,同時(shí)符合顆粒內(nèi)部擴(kuò)散模型,表明吸附的速率控制步驟為顆粒內(nèi)部擴(kuò)散。在pH=4.6時(shí),HCO對(duì)As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附速率均隨溫度的升高而升高。
　　

3、 (2)HCO對(duì)As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的等溫吸附均符合Langmuir等溫吸附模式,pH=4.6時(shí),HCO對(duì)As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附量均隨溫度的升高而升高,90℃時(shí)分別達(dá)到161.3和137.0 mg/g。熱力學(xué)研究結(jié)果表明HCO對(duì)砷的吸附是自發(fā)進(jìn)行的吸熱過(guò)程,且溫度越高吸附反應(yīng)的自發(fā)程度越大。
　　 (3)多組分離子共存條件下As(Ⅲ)的去除率下降,主要是溶液中的陰離子,即SO42-、Cl-與As(Ⅲ)形成競(jìng)爭(zhēng)吸附;A

4、s(Ⅴ)的去除率升高,主要是共存多價(jià)陽(yáng)離子與As(Ⅴ)相互作用形成共沉淀。
　　 (4)XRD和SEM-EDS分析表明吸附反應(yīng)前后樣品的晶型和結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生變化但材料孔隙有所減少;FTIR分析表明HCO表面OH-在吸附中起重要作用,隨著溫度升高,As-O的伸縮振動(dòng)均向高頻移動(dòng)。HCO對(duì)砷的吸附機(jī)理趨向于以化學(xué)吸附為主的專(zhuān)性吸附;XPS和XAS分析表明HCO在吸附As(Ⅲ)過(guò)程中發(fā)生氧化還原反應(yīng),Ce(Ⅳ)被部分還原為Ce(Ⅲ),而