地熱水條件下砷在水合氧化鈰表面的吸附機理研究.pdf

1、砷是一種以高毒性而聞名的類金屬元素,水環(huán)境中的砷對人體健康危害嚴重。近年來隨著地熱水開發(fā)利用的不斷擴大,來源于地熱水系統的砷污染正日益引起國內外研究者的注意。大規(guī)模開發(fā)伴隨的高砷地熱棄水直接排放是砷污染引發(fā)的原因之一,因此研究適合于中高水溫區(qū)域和多組分共存條件下對砷的選擇性吸附是吸附材料能否滿足地熱水除砷的關鍵。
　　 本文以水合氧化鈰(HCO)為吸附劑,研究不同溫度下其對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)吸附動力學、等溫吸附模式及多組分共

2、存離子對吸附的影響,結合XRD、SEM.EDS、FTIR、XPS以及XAS光譜分析對吸附前后材料進行表征,探討砷吸附反應機理。研究結果表明:
　　 (1)HCO對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附在初始階段能較好的符合Elovich方程模型,在吸附的全過程則符合擬二級動力學模型,同時符合顆粒內部擴散模型,表明吸附的速率控制步驟為顆粒內部擴散。在pH=4.6時,HCO對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附速率均隨溫度的升高而升高。
　　

3、 (2)HCO對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的等溫吸附均符合Langmuir等溫吸附模式,pH=4.6時,HCO對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附量均隨溫度的升高而升高,90℃時分別達到161.3和137.0 mg/g。熱力學研究結果表明HCO對砷的吸附是自發(fā)進行的吸熱過程,且溫度越高吸附反應的自發(fā)程度越大。
　　 (3)多組分離子共存條件下As(Ⅲ)的去除率下降,主要是溶液中的陰離子,即SO42-、Cl-與As(Ⅲ)形成競爭吸附;A

4、s(Ⅴ)的去除率升高,主要是共存多價陽離子與As(Ⅴ)相互作用形成共沉淀。
　　 (4)XRD和SEM-EDS分析表明吸附反應前后樣品的晶型和結構沒有發(fā)生變化但材料孔隙有所減少;FTIR分析表明HCO表面OH-在吸附中起重要作用,隨著溫度升高,As-O的伸縮振動均向高頻移動。HCO對砷的吸附機理趨向于以化學吸附為主的專性吸附;XPS和XAS分析表明HCO在吸附As(Ⅲ)過程中發(fā)生氧化還原反應,Ce(Ⅳ)被部分還原為Ce(Ⅲ),而