雙酚A分子印跡吸附劑去除水中污染物的研究.pdf

1、為了提高對(duì)水中典型酚類(lèi)雌激素雙酚A(Bisphenol A，BPA)的吸附容量和選擇性去除特性，本論文采用表面分子印跡和溶膠-凝膠相結(jié)合的技術(shù)，以BPA為印跡模板分子，二氧化硅為印跡基體材料，二乙烯三胺五乙酸(DTPA)為功能單體、正硅酸乙酯(TEOS)為交聯(lián)劑，在羧基功能化硅膠表面制備了雙酚A分子印跡吸附劑(BisphenolA molecular imprinted adsorbent，BPA-MIA)。研究了原料配比(DTPA：B

2、PA和TEOS：BPA)對(duì)印跡吸附劑性能的影響，確定了最優(yōu)化樣品的合成條件。利用SEM、EDS、TG、FTIR、BET等現(xiàn)代分析和測(cè)試技術(shù)對(duì)制備原料、印跡與非印吸附劑性能進(jìn)行了表征。探討了吸附劑合成過(guò)程中印跡點(diǎn)位形成機(jī)理，結(jié)合Scatchard方程提出用吸附劑表面平均印跡點(diǎn)位數(shù)c來(lái)表征印跡吸附劑表面的印跡點(diǎn)位數(shù)量
　　 本文以BPA非印跡吸附劑(Bisphenol A molecular non-imprinted adsorb

3、ent，BPA-NMIA)作對(duì)比，對(duì)印跡吸附劑在溶液中投加量、吸附動(dòng)力學(xué)、附等溫線、吸附熱力學(xué)進(jìn)行了研究。選擇腐植酸和水中常見(jiàn)的離子作為干擾，研究BPA-MIA在實(shí)際水體中對(duì)BPA吸附穩(wěn)定性能的影響，并對(duì)BPA-MIA的再生及重復(fù)使用性能進(jìn)行了研究。選擇結(jié)構(gòu)與BPA類(lèi)似的苯酚、四溴雙酚A、苯酚紅和2，4，6-三硝基苯酚為干擾物質(zhì)，探討B(tài)PA-MIA在單體系、二元及三元混合體系中對(duì)BPA的選擇吸附性能，對(duì)印跡吸附劑在水中選擇性識(shí)別機(jī)理進(jìn)行

4、了分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著DTPA和TEOS投加量的增加，二氧化硅表面絮狀物明顯增加，BPA-MIA形貌發(fā)生明顯變化，失重階段和總失重大體上呈現(xiàn)增大趨勢(shì)，BPA-MIA表面出現(xiàn)更多的DTPA特征基團(tuán)峰，而B(niǎo)PA-MIA對(duì)BPA的去除率逐漸增大并達(dá)到最大值。在最優(yōu)化樣品合成條件下(BPA：DTPA：TEOS=1:1:10)，BPA-MIA顆粒表面有一層絮狀物，平均粒徑450nm，含C、O、Si元素，比表面積為是BPA-NMIA的1.7倍。

5、通過(guò)Scatchard方程擬合得到最優(yōu)化樣品最大表觀結(jié)合數(shù)Qm為31.44μmol·g-1，吸附劑表面平均印跡點(diǎn)位數(shù)c為0.181μmol·m-2。吸附劑投加量為0.50g·L-1時(shí)，BPA-MIA和BPA-NMIA對(duì)BPA的吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，初始吸附速率分別是1.49μmol·g-1·min-1和1.85μmol·g-1·min-1；BPA-MIA和BPA-NMIA吸附BPA過(guò)程符合Langmuir等溫吸附模型，BPA-M

6、IA對(duì)BPA的最大吸附容量為30.26μmol·g-1，是BPA-NMIA的3倍；BPA-MIA和BPA-NMIA對(duì)BPA吸附反應(yīng)是自發(fā)的吸熱反應(yīng)，在吸附BPA的時(shí)可能發(fā)生結(jié)構(gòu)變化。水中腐植酸和常見(jiàn)陰陽(yáng)離子對(duì)BPA-MIA吸附BPA的過(guò)程沒(méi)有影響；解吸實(shí)驗(yàn)表明BPA-MIA有很好的重復(fù)利用性，循環(huán)使用五次后，對(duì)BPA的飽和吸附量只損失了5.7％。通過(guò)在單體系中比較去除率、在二元和三元體系中比較相對(duì)選擇吸附系數(shù)發(fā)現(xiàn)，存在苯酚、苯酚紅、四溴