雙酚A分子印跡吸附劑去除水中污染物的研究.pdf

1、為了提高對水中典型酚類雌激素雙酚A(Bisphenol A，BPA)的吸附容量和選擇性去除特性，本論文采用表面分子印跡和溶膠-凝膠相結(jié)合的技術(shù)，以BPA為印跡模板分子，二氧化硅為印跡基體材料，二乙烯三胺五乙酸(DTPA)為功能單體、正硅酸乙酯(TEOS)為交聯(lián)劑，在羧基功能化硅膠表面制備了雙酚A分子印跡吸附劑(BisphenolA molecular imprinted adsorbent，BPA-MIA)。研究了原料配比(DTPA：B

2、PA和TEOS：BPA)對印跡吸附劑性能的影響，確定了最優(yōu)化樣品的合成條件。利用SEM、EDS、TG、FTIR、BET等現(xiàn)代分析和測試技術(shù)對制備原料、印跡與非印吸附劑性能進行了表征。探討了吸附劑合成過程中印跡點位形成機理，結(jié)合Scatchard方程提出用吸附劑表面平均印跡點位數(shù)c來表征印跡吸附劑表面的印跡點位數(shù)量
　　 本文以BPA非印跡吸附劑(Bisphenol A molecular non-imprinted adsorb

3、ent，BPA-NMIA)作對比，對印跡吸附劑在溶液中投加量、吸附動力學、附等溫線、吸附熱力學進行了研究。選擇腐植酸和水中常見的離子作為干擾，研究BPA-MIA在實際水體中對BPA吸附穩(wěn)定性能的影響，并對BPA-MIA的再生及重復使用性能進行了研究。選擇結(jié)構(gòu)與BPA類似的苯酚、四溴雙酚A、苯酚紅和2，4，6-三硝基苯酚為干擾物質(zhì)，探討B(tài)PA-MIA在單體系、二元及三元混合體系中對BPA的選擇吸附性能，對印跡吸附劑在水中選擇性識別機理進行

4、了分析。實驗結(jié)果表明，隨著DTPA和TEOS投加量的增加，二氧化硅表面絮狀物明顯增加，BPA-MIA形貌發(fā)生明顯變化，失重階段和總失重大體上呈現(xiàn)增大趨勢，BPA-MIA表面出現(xiàn)更多的DTPA特征基團峰，而BPA-MIA對BPA的去除率逐漸增大并達到最大值。在最優(yōu)化樣品合成條件下(BPA：DTPA：TEOS=1:1:10)，BPA-MIA顆粒表面有一層絮狀物，平均粒徑450nm，含C、O、Si元素，比表面積為是BPA-NMIA的1.7倍。

5、通過Scatchard方程擬合得到最優(yōu)化樣品最大表觀結(jié)合數(shù)Qm為31.44μmol·g-1，吸附劑表面平均印跡點位數(shù)c為0.181μmol·m-2。吸附劑投加量為0.50g·L-1時，BPA-MIA和BPA-NMIA對BPA的吸附過程符合準二級動力學模型，初始吸附速率分別是1.49μmol·g-1·min-1和1.85μmol·g-1·min-1；BPA-MIA和BPA-NMIA吸附BPA過程符合Langmuir等溫吸附模型，BPA-M

6、IA對BPA的最大吸附容量為30.26μmol·g-1，是BPA-NMIA的3倍；BPA-MIA和BPA-NMIA對BPA吸附反應是自發(fā)的吸熱反應，在吸附BPA的時可能發(fā)生結(jié)構(gòu)變化。水中腐植酸和常見陰陽離子對BPA-MIA吸附BPA的過程沒有影響；解吸實驗表明BPA-MIA有很好的重復利用性，循環(huán)使用五次后，對BPA的飽和吸附量只損失了5.7％。通過在單體系中比較去除率、在二元和三元體系中比較相對選擇吸附系數(shù)發(fā)現(xiàn)，存在苯酚、苯酚紅、四溴