染料敏化光催化制氫體系中的溶劑效應(yīng)和銅基催化劑的研究.pdf

1、分類號：分類號：密級：密級：研究生學(xué)位論文論文題目（中文）論文題目（中文）染料敏化光催化制氫染料敏化光催化制氫體系中體系中的溶劑效應(yīng)和銅溶劑效應(yīng)和銅基催化劑催化劑的研究的研究論文題目（外文）論文題目（外文）Theresearchofsolventeffectcopperbasedcatalystfdyesensitizedphotocatalytichydrogenproductionsystem研究生姓名研究生姓名焦文君焦文君學(xué)科、專

2、業(yè)學(xué)科、專業(yè)化學(xué)化學(xué)物理化學(xué)物理化學(xué)研究方向研究方向多相催化多相催化學(xué)位級別學(xué)位級別碩士碩士導(dǎo)師姓名、職稱導(dǎo)師姓名、職稱景歡旺景歡旺教授教授論文工作論文工作起止年月起止年月2012014年9月至月至2012017年6月論文提交日期論文提交日期20172017年4月論文答辯日期論文答辯日期20172017年6月學(xué)位授予日期學(xué)位授予日期校址：甘肅省蘭州市校址：甘肅省蘭州市染料敏化光催化制氫體系中的溶劑效應(yīng)和銅基催化劑的研染料敏化光催化制氫體

3、系中的溶劑效應(yīng)和銅基催化劑的研究中文摘要中文摘要本論文以光催化制氫體系中敏化劑和催化劑上的電子轉(zhuǎn)移為研究的切入點，通過引入二甲基亞砜（DMSO）有效地抑制了激發(fā)態(tài)虎紅（RB）的非輻射過程并延長了激發(fā)態(tài)RB的熒光壽命。同時，通過原位光還原Cu2OTiO2制備了CuCu2OCuTiO2催化劑，對氧化銅和氧化亞銅作為光催化劑的制氫機理進(jìn)行了研究發(fā)現(xiàn)夾層金屬銅在該催化劑中傳導(dǎo)電子的重要作用。本論文主要內(nèi)容如下：1.DMSO對抑制激發(fā)態(tài)抑制激發(fā)態(tài)

4、RB非輻射過程非輻射過程和提高光催化提高光催化制氫制氫效率作用效率作用的研究研究在RB敏化Pt催化制氫體系中，引入少量DMSO能夠有效地抑制質(zhì)子誘發(fā)引起的激發(fā)態(tài)RBˉ非輻射過程，從而提高光催化制氫效率。在可見光激發(fā)下，激發(fā)態(tài)RB很容易跟水分子發(fā)生分子間質(zhì)子轉(zhuǎn)移形成激發(fā)態(tài)RBˉ，這種激發(fā)態(tài)RBˉ很容易與H結(jié)合而被猝滅，造成激發(fā)態(tài)RBˉ的光生電子損失從而導(dǎo)致制氫效率下降。研究發(fā)現(xiàn)少量DMSO加入該反應(yīng)體系，減弱了水分子與激發(fā)態(tài)RB之間的氫鍵

5、作用，同時抑制了激發(fā)態(tài)RB與水分子間的質(zhì)子轉(zhuǎn)移，進(jìn)而降低了激發(fā)態(tài)RBˉ的非輻射過程。制氫測試結(jié)果表明DMSO的引入使RB敏化Pt催化體系的制氫量在120min內(nèi)達(dá)到1410.7μmol，是沒有DMSO引入的4.48倍。在550nm處，RB敏化Pt催化劑制氫體系達(dá)到最大的制氫量子效率，其值為44.3%。2.CuCu2OCuTiO2催化劑催化劑中夾層金屬銅夾層金屬銅對可見光催化對可見光催化制氫制氫的重要作用的重要作用通過原位光還原Cu2OT

6、iO2制備了CuCu2OCuTiO2夾層結(jié)構(gòu)的光催化劑。研究發(fā)現(xiàn)夾層金屬Cu在CuCu2OCuTiO2催化劑中起著非常重要的作用，夾層金屬Cu在制氫過程中為TiO2導(dǎo)帶上的電子向Cu2O的轉(zhuǎn)移提供了便捷的通道，使得光電子的壽命得到極大延長。此外，通過調(diào)節(jié)CuCu2OCuTiO2催化劑中的夾層金屬Cu與Cu2O的摩爾比可顯著改善催化劑的制氫活性，當(dāng)夾層金屬Cu和Cu2O的摩爾比是0.99時，CuCu2OCuTiO2催化劑表現(xiàn)出最高的瞬態(tài)光