基于褐煤半焦中溫高效脫除煙氣中NOx的研究.pdf

1、近年來我國(guó)NOX的排放量居高不下，對(duì)環(huán)境造成的污染日趨嚴(yán)重，國(guó)家對(duì)NOX的排放標(biāo)準(zhǔn)也日異嚴(yán)格，這使得NOX脫除技術(shù)急需發(fā)展。NH3選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是目前研究最廣泛的技術(shù)，但該技術(shù)的設(shè)備投資和運(yùn)行費(fèi)用高，所用到的NH3容易造成氨泄漏引發(fā)二次污染及能與SO2反應(yīng)形成硫酸銨鹽造成管道堵塞。因此尋找經(jīng)濟(jì)、高效且綠色的替代物來代替NH3脫除NOX成為該領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。本文選用內(nèi)蒙古包頭市褐煤煉制的半焦來脫除NOX，半焦作為褐煤不完全揮

2、發(fā)的產(chǎn)物，表面含有豐富的含氧官能團(tuán)和孔隙結(jié)構(gòu)，為NOX的高效脫除提供了有利條件，且褐煤儲(chǔ)量豐富，利用率低，價(jià)格低廉，可以顯著降低脫硝的成本。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴研究了褐煤半焦的制備溫度與制備時(shí)間對(duì)半焦脫除模擬煙氣中NO(NO在NOX中占90％以上，且難脫除)的影響。結(jié)果表明，隨著制備溫度的增加和制備時(shí)間的延長(zhǎng)，褐煤熱解加劇，半焦揮發(fā)分和表面含氧官能團(tuán)減少，且有序結(jié)構(gòu)增加，NO脫除率降低。考察了反應(yīng)溫度、空速和氧含量對(duì)半焦脫

3、除NO的影響。NO脫除率隨反應(yīng)溫度的升高先降低后增加，半焦與NO反應(yīng)由化學(xué)吸附反應(yīng)逐漸向還原反應(yīng)過渡?？账僭降?，半焦與NO接觸時(shí)間越長(zhǎng)，NO脫除率越高。煙氣中氧氣有助于NO脫除率的提高，氧含量越高，NO脫除率越高。⑵探討了H2O2、NaOH和HNO3對(duì)半焦進(jìn)行單一試劑改性和二元試劑組合改性，結(jié)果發(fā)現(xiàn)改性后的活性半焦比表面積均有所增加。H2O2和HNO3單一試劑改性后的活性半焦表面含氧官能團(tuán)顯著增加，對(duì)NO脫除率要高于NaOH單一改性后的

4、活性半焦對(duì)NO脫除率。二元試劑組合改性的活性半焦對(duì)NO脫除率比單一試劑改性的活性半焦對(duì)NO的脫除率有所提高。但是NO的脫除率仍然較低，穩(wěn)定性差。⑶采用浸漬法在HNO3改性后的活性半焦上分別負(fù)載Cu、Co、Ni、Mn和Fe五種不同的金屬。結(jié)果表明，在活性半焦上負(fù)載金屬后，NO脫除率均有一定提升，且Cu、Co和Ni以金屬單質(zhì)存在，Mn和Fe以金屬氧化物的形式存在，負(fù)載了Cu、Co和Ni的活性半焦對(duì)NO的脫除效果要好于負(fù)載了Mn和Fe的活性半

5、焦。并探討了Cu負(fù)載量、反應(yīng)溫度、氧含量對(duì)負(fù)載了Cu后的活性半焦脫除NO的影響。結(jié)果表明，Cu負(fù)載量并非越多越好，當(dāng)負(fù)載量為2％時(shí)，NO脫除效果最佳;反應(yīng)溫度是脫除NO的有利因素，反應(yīng)溫度越高，NO脫除率越大;氧含量有利于NO的脫除，但氧含量過高，NO脫除率反而會(huì)下降。雖然負(fù)載金屬后的活性半焦對(duì)NO的脫除有了很大的提高，但隨著反應(yīng)的進(jìn)一步進(jìn)行NO脫除率仍會(huì)慢慢下降。⑷采用水熱法成功地在活性半焦表面負(fù)載CuO制備出CuO/SC催化劑。隨著

6、制備溫度的提高和時(shí)間的延長(zhǎng)，CuO含量增多。當(dāng)制備溫度為120℃和制備時(shí)間為2h時(shí)，生長(zhǎng)在活性半焦表面的CuO尺寸小，分散均勻，當(dāng)制備時(shí)間延長(zhǎng)到4h時(shí)，CuO生長(zhǎng)成花瓣?duì)罡采w在活性半焦表面。探討了CuO的制備條件、C-NO的反應(yīng)溫度、空速和氧含量對(duì)NO脫除率的影響。結(jié)果表明，當(dāng)CuO的制備溫度為120℃，制備時(shí)間為2h，反應(yīng)溫度為250℃，空速為19200 h-1，氧含量為4％時(shí)，NO的脫除率高達(dá)95.26％，且穩(wěn)定性得到了很好的提升。