有機胺及有機酸參與的大氣氣溶膠成核機理研究.pdf

1、新粒子生成是大氣氣溶膠和云凝結成核的重要來源，通過直接或間接方式影響地球輻射平衡、全球氣候變化和人類健康。然而，由于全球大氣環(huán)境的多樣性以及目前檢測手段的局限性，人們對新粒子生成機理的理解尚不清晰，尤其是新粒子生成初期氣相物質生成臨界核團簇的過程。因此，實驗室模擬、外場觀測、理論計算和模型模擬成為研究新粒子生成機制的前言和熱點。其中，理論計算和實驗室模擬對成核機理的研究非常有效。本項工作主要以理論計算和實驗室模擬為研究手段研究有機酸及有

2、機胺對新粒子成核的貢獻。
　　理論計算工作，主要包括兩個部分:(1)二甲胺-水團簇性質及大氣相關性，研究發(fā)現(xiàn)二甲胺水合團簇在低溫下可自發(fā)生成，但是在實際大氣條件下，由于二甲胺濃度較低，且生成的吉布斯自由能值較低，因此二甲胺水合團簇很難自發(fā)生成;(2)乙二酸-二甲胺-水團簇性質及大氣相關性。乙二酸與二甲胺通過形成乙二酸銨離子對增強團簇的穩(wěn)定性，并且可能參與大氣中新粒子成核事件。
　　實驗室模擬工作，研發(fā)電暈放電化學離子源及相應

3、的標定裝置，結合大氣壓力接口飛行時間質譜(APi-TOF-MS)，用于氣態(tài)硫酸濃度及分子團簇組分的測量。NO3-作為試劑離子，通過電離零空氣生成初始離子和OH自由基與過量的NO2反應生成穩(wěn)定的NO3-離子和HNO3。標定系統(tǒng)通過OH自由基氧化二氧化硫生成硫酸，而OH自由基通過紫外燈光照水蒸氣生成。數(shù)值模型用于計算離子源出口處硫酸的濃度。通過對比數(shù)值模型計算的硫酸濃度與質譜檢測的硫酸信號，得到標定因子。電暈放電離子源成本低、操作簡單、結構