菜園土壤中汞形態(tài)及其活性的研究.pdf

1、隨著工農業(yè)以及城市化的快速發(fā)展，菜園土壤及蔬菜中越來越嚴重的汞污染引起了人們的關注。土壤中的汞以多種化學形態(tài)賦存，不同形態(tài)的汞具有不同的生物活性，并對蔬菜等植物產生不同的生物學效應。因此，準確測定菜園土壤和蔬菜中汞含量，提取和測量土壤中汞的存在形態(tài)并評價其活性，對控制蔬菜的汞污染、提高蔬菜的食用安全性具有很重要的意義。本學位論文建立了菜園土壤及蔬菜中汞的同位素稀釋電感耦合等離子體質譜（ID-ICP-MS）測定方法；采用改進的Tessie

2、r連續(xù)提取法對土壤中汞形態(tài)進行提取與分析，應用同位素標記法研究菜園土壤中汞形態(tài)及其生物活性。
　　本學位論文分為四部分：
　　第1章，較詳細綜述了汞污染的危害，菜園土壤汞的污染狀況，土壤中汞含量和形態(tài)的研究方法，以及土壤中汞生物有效性的研究方法。
　　第2章，建立了菜園土壤中微量汞的ID-ICP-MS測定方法。考察了儀器參數(shù)及測量條件對汞同位素比值RHg(202Hg/200Hg)測量的影響，根據(jù)同位素比值測量誤差的傳遞

3、因子優(yōu)化了富集同位素稀釋劑（202Hg>98％）的加入量，并以鉈同位素比值（205Tl/203Tl）校正了RHg(202Hg/200Hg)測量時發(fā)生的質量歧視效應。利用所建立的ID-ICP-MS方法測定了楊樹葉（GBW07604）和湖積物（GBW07423）兩種標準參考物中汞的含量，回收率分別為112%和100%。結果表明：ID-ICP-MS具有準確度高、精密度好等優(yōu)點，且樣品前處理簡便，可用于土壤及蔬菜等樣品中微量及痕量汞的準確測量。

4、
　　第3章，研究了菜園土壤中汞的形態(tài)及其活性。通過盆栽試驗及改進的Tessier連續(xù)提取法，研究在不同盆栽階段蔬菜根系土壤中各形態(tài)汞的變化，以評價土壤中汞形態(tài)的生物活性。結果表明：土壤中不同形態(tài)的汞含量之和明顯低于直接消解的總汞；土壤中汞的形態(tài)主要以殘渣態(tài)形態(tài)存在，而一般認為具有生物活性的水溶態(tài)和交換態(tài)僅占總量的0.28%-1.55%。在蔬菜盆栽過程中，殘渣態(tài)汞的含量基本不變，說明該形態(tài)很穩(wěn)定，不易被蔬菜利用；水溶態(tài)汞含量顯著增

5、加，說明該形態(tài)活性很強，易被蔬菜利用；而胡敏酸結合態(tài)汞含量顯著減少，說明該形態(tài)具有較大的活性和潛在的生物可利用性；其余形態(tài)的汞含量呈現(xiàn)一定程度的減少，說明這些形態(tài)也具有一定的生物可利用性，但土壤中這些形態(tài)的含量較少，對蔬菜吸收土壤汞的貢獻總體不大。
　　第4章，利用同位素標記方法研究菜園土壤中汞形態(tài)及其活性。通過在土壤中加入一定量的富集202Hg對土壤中的汞形態(tài)進行標記，并進行盆栽試驗，利用改進的Tessier連續(xù)提取法研究不同盆

6、栽階段根系土壤中汞形態(tài)，并評價其生物活性。結果表明：在蔬菜盆栽過程中，殘渣態(tài)的比值RHg(202Hg/200Hg)基本不變，說明該形態(tài)穩(wěn)定性強、不易向其它形態(tài)轉化；水溶態(tài)和交換態(tài)的RHg(202Hg/200Hg)顯著降低，比值減少了40.1%-75.7%，說明這兩個形態(tài)具有很強的活性和生物可利用性；而黃腐酸結合態(tài)和胡敏酸結合態(tài)的RHg(202Hg/200Hg)分別發(fā)生顯著的增加和顯著的減少，說明這兩個形態(tài)也具有較大的活性或具有較大的潛在

7、的生物可利用性；其余形態(tài)的RHg(202Hg/200Hg)也有一定幅度變化，但這些形態(tài)的含量低，因此，可以推斷土壤中這些形態(tài)汞對蔬菜吸收土壤汞的貢獻較少。
　　從第3章和第4章的研究結果可看出，同位素標記法和原子熒光定量法對土壤中水溶態(tài)汞、黃腐酸結合態(tài)汞和鐵錳氧化物結合態(tài)汞的研究結果存在差異。其原因可能是：由于土壤中這三個汞形態(tài)的含量很低，在定量這三個汞形態(tài)的過程易產生較大的誤差；而用同位素標記法，在形態(tài)含量較低的情況下仍然可以獲