貴金屬Pt和Pd改性TiO-,2-催化劑氣相光催化氧化NO機理研究.pdf

1、光催化氧化技術為煙氣氮氧化物的治理以及室內空氣氮氧化物的凈化提供了新思路，本文圍繞貴金屬（Pt和Pd）改性TiO2氣相光催化氧化NO展開系統(tǒng)的研究。重點考察貴金屬的形態(tài)（離子型、單質型和氧化物型）對光催化氧化NO活性的影響，并通過原位XPS、原位FTIR和TPD等一系列表征手段，分析貴金屬改性TiO2催化劑氣相光催化氧化NO的機理。最后，提出一種新型的制備高活性Pd/TiO2催化劑的水熱法工藝。
　　 首先，分別利用浸漬法、光還

2、原法以及中和沉淀法制備負載有不同氧化狀態(tài)的Pt/TiO2，考察Pt的不同氧化狀態(tài)對光催化氧化NO的性能影響。研究結果表明，沉淀法制備的氧化物PtOx改性TiO2具有良好的光催化氧化NO活性。接著，對PtOx/TiO2催化劑光催化氧化NO的機理進行了深入研究。通過對催化劑反應前后的XPS分析，推斷出PtOx中能促進光催化氧化NO活性的有效組分是PtO2。隨著反應過程中PtO2的消耗，催化劑的活性下降，這是催化劑失活的關鍵因素之一。此外，通

3、過原位FTIR分析得出，催化劑表面Pt2+離子能夠改變催化劑表面吸附NO的位點，從而抑制了光催化氧化NO的反應，是Pt/TiO2催化劑失活的另一個原因。
　　 其次，采用熱浸漬法制備了Pd/TiO2光催化劑，并將其用于光催化氧化氣相NO。實驗中發(fā)現，Pd/TiO2催化氧化NO時，其光催化活性隨反應時間的延長逐漸提高。原位XPS實驗表明，TiO2表面的OH-基團的含量在UV照射下會逐漸增加，這能促進催化劑活性的增加。此外，分別由浸

4、漬法、沉淀法和光沉積法制得三種不同氧化狀態(tài)的Pd/TiO2。其中，浸漬法制備的Pd/TiO2具有最好的光催化活性。對反應前后的Pd/TiO2催化劑XPS分析發(fā)現，反應過程中有部分pd2+被氧化生成Pd4+，表面的pd4+可作為電子捕獲位點，使得電子和空穴有效分離。這是催化劑活逐漸提高的原因。
　　 最后，采用水熱法制備了純銳鈦型和金紅石型的TiO2，并采用浸漬法對它們進行改性。在此基礎上，為了簡化催化劑制備工藝，采用一步水熱法制