貴金屬Pt和Pd改性TiO-,2-催化劑氣相光催化氧化NO機(jī)理研究.pdf

1、光催化氧化技術(shù)為煙氣氮氧化物的治理以及室內(nèi)空氣氮氧化物的凈化提供了新思路，本文圍繞貴金屬（Pt和Pd）改性TiO2氣相光催化氧化NO展開系統(tǒng)的研究。重點(diǎn)考察貴金屬的形態(tài)（離子型、單質(zhì)型和氧化物型）對(duì)光催化氧化NO活性的影響，并通過原位XPS、原位FTIR和TPD等一系列表征手段，分析貴金屬改性TiO2催化劑氣相光催化氧化NO的機(jī)理。最后，提出一種新型的制備高活性Pd/TiO2催化劑的水熱法工藝。
　　 首先，分別利用浸漬法、光還

2、原法以及中和沉淀法制備負(fù)載有不同氧化狀態(tài)的Pt/TiO2，考察Pt的不同氧化狀態(tài)對(duì)光催化氧化NO的性能影響。研究結(jié)果表明，沉淀法制備的氧化物PtOx改性TiO2具有良好的光催化氧化NO活性。接著，對(duì)PtOx/TiO2催化劑光催化氧化NO的機(jī)理進(jìn)行了深入研究。通過對(duì)催化劑反應(yīng)前后的XPS分析，推斷出PtOx中能促進(jìn)光催化氧化NO活性的有效組分是PtO2。隨著反應(yīng)過程中PtO2的消耗，催化劑的活性下降，這是催化劑失活的關(guān)鍵因素之一。此外，通

3、過原位FTIR分析得出，催化劑表面Pt2+離子能夠改變催化劑表面吸附NO的位點(diǎn)，從而抑制了光催化氧化NO的反應(yīng)，是Pt/TiO2催化劑失活的另一個(gè)原因。
　　 其次，采用熱浸漬法制備了Pd/TiO2光催化劑，并將其用于光催化氧化氣相NO。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，Pd/TiO2催化氧化NO時(shí)，其光催化活性隨反應(yīng)時(shí)間的延長逐漸提高。原位XPS實(shí)驗(yàn)表明，TiO2表面的OH-基團(tuán)的含量在UV照射下會(huì)逐漸增加，這能促進(jìn)催化劑活性的增加。此外，分別由浸

4、漬法、沉淀法和光沉積法制得三種不同氧化狀態(tài)的Pd/TiO2。其中，浸漬法制備的Pd/TiO2具有最好的光催化活性。對(duì)反應(yīng)前后的Pd/TiO2催化劑XPS分析發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)過程中有部分pd2+被氧化生成Pd4+，表面的pd4+可作為電子捕獲位點(diǎn)，使得電子和空穴有效分離。這是催化劑活逐漸提高的原因。
　　 最后，采用水熱法制備了純銳鈦型和金紅石型的TiO2，并采用浸漬法對(duì)它們進(jìn)行改性。在此基礎(chǔ)上，為了簡化催化劑制備工藝，采用一步水熱法制