2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、染料合成過程中排放的廢水成分復(fù)雜,濃度高、色度大、難生物降解物質(zhì)多,且含有多種具有生物毒性或三致性能(致癌、致畸、致突變)的有機物。此外,由于染料生產(chǎn)品種逐漸增多,并且逐步向抗氧化、抗光解、抗生化方向發(fā)展,使得染料廢水處理的難度加大。未經(jīng)嚴(yán)格處理的染料廢水不但造成受納水體的嚴(yán)重污染,而且給人體及生態(tài)環(huán)境也造成潛在的危害。針對染料廢水化學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,對微生物有毒害的特點,常規(guī)的物化法和生化法無法取得理想的處理效果,有必要開發(fā)針對這類廢水治理

2、行之有效的處理新工藝,來滿足越來越嚴(yán)格的環(huán)保排放標(biāo)準(zhǔn),達到綜合治理的目的。超聲波降解技術(shù)是近年來水污染控制領(lǐng)域一個研究熱點,它集高溫?zé)峤狻⒆杂苫趸统R界水氧化于一身,降解條件溫和、適用范圍廣、操作簡單。超聲波技術(shù)可以單獨使用,也可以與其它技術(shù)聯(lián)合使用,是一種很有發(fā)展?jié)摿蛻?yīng)用前景的技術(shù)。
   論文以偶氮染料酸性綠B為研究對象,在單因素試驗設(shè)計、正交試驗設(shè)計、Plackett-Burman試驗設(shè)計、Box-Behnken設(shè)計

3、和中心組合設(shè)計等試驗設(shè)計的基礎(chǔ)上,并結(jié)合響應(yīng)面分析,研究了超聲及超聲組合技術(shù)對酸性綠B的降解效果、試驗條件優(yōu)化、反應(yīng)過程動力學(xué)及降解機理。旨在探索偶氮染料廢水降解的新途徑,拓寬超聲化學(xué)在水處理領(lǐng)域的應(yīng)用范圍,從而為豐富、深化超聲氧化技術(shù)理論研究提供一定的數(shù)據(jù)和基礎(chǔ)。
   論文的主要研究結(jié)論如下:
   (1)單獨超聲輻射降解酸性綠B,試驗結(jié)果表明,單獨超聲處理酸性綠B效果并不理想。在優(yōu)化試驗條件下,酸性綠B的脫色率僅為

4、41.8%。酸性綠B在單獨超聲輻射下,其降解效果受多種因素的影響,其中超聲頻率和功率密度是影響酸性綠B降解效果的兩個重要因素。酸性綠B降解率隨功率密度的增大而增大,而當(dāng)超聲頻率由28 kHz增大為45 kHz時,降解率反而降低。此外,廢水濃度、初始pH值、飽和氣體和無機鹽溶液對酸性綠B降解也有一定的影響。在反應(yīng)體系中投加自由基清除劑,降解效果大大降低,說明酸性綠B超聲降解反應(yīng)以自由基氧化為主。通過分析降解前后的紫外-可見光譜圖,初步推斷

5、在超聲輻射下,酸性綠B并沒有完全降解為CO2和H2O,而僅僅是生色基團受到自由基攻擊而被破壞。反應(yīng)過程符合表觀一級反應(yīng)動力學(xué)。
   (2)在雙頻超聲降解酸性綠B的試驗中,研究發(fā)現(xiàn),在給定試驗條件下,雙頻超聲波對酸性綠B的降解效果優(yōu)于兩種單頻超聲波的脫色效果之和,雙頻超聲存在一定的協(xié)同效應(yīng)。在優(yōu)化試驗條件下,即在28 kHz+40 kHz組合的雙頻超聲復(fù)合模式下,調(diào)節(jié)廢水pH=4.0,控制超聲輸入功率為490 W,反應(yīng)時間為16

6、5 min,廢水濃度為100 mg/L時,酸性綠B脫色率為64.6%。通過對雙頻超聲系統(tǒng)中·OH產(chǎn)額的測定和分析空化泡的Rayleigh-Plesset運動方程,初步探討了雙頻超聲協(xié)同效應(yīng)產(chǎn)生的原因和機理。
   (3)在超聲-H2O2降解酸性綠B的試驗中,以酸性綠B脫色率為目標(biāo)響應(yīng)值,采用響應(yīng)面法中的Box-Behnken設(shè)計建立酸性綠B降解反應(yīng)的數(shù)學(xué)模型。在模型確定的優(yōu)化試驗條件下,酸性綠B降解率的理論預(yù)測值為96.82%,

7、而驗證試驗表明酸性綠B的實際脫色率為93.34%,試驗值與模型預(yù)測值偏差僅為3.48%,表明該模型具有高度顯著性,回歸模型預(yù)測值與實驗值擬合性好,可用該模型對酸性綠B降解反應(yīng)進行預(yù)測。由響應(yīng)面及等高線圖分析,染料初始pH值、H2O2投加量、超聲功率三因素對酸性綠B降解的影響不是簡單的線性關(guān)系,兩兩間亦有一定的交互作用。此外,研究發(fā)現(xiàn),在反應(yīng)體系中加入自由基清除劑正丁醇對酸性綠B的降解有明顯的抑制作用,且反應(yīng)體系中·OH自由基濃度與酸性綠

8、B脫色率成正比例關(guān)系,說明酸性綠B在超聲-H2O2體系中的主要降解途徑是通過·OH自由基使酸性綠B氧化的過程。反應(yīng)遵循表觀一級反應(yīng)動力學(xué)規(guī)律。
   (4)在超聲-Fenton降解酸性綠B的試驗中,為獲得超聲-Fenton降解酸性綠B的優(yōu)化試驗條件,設(shè)計5因素3水平的L27(35)正交試驗。結(jié)果表明:因素對酸性綠B脫色反應(yīng)影響的大小次序為:pH>反應(yīng)時間>Fe2+投加量>功率密度>H2O2投加量>交互作用。酸性綠B脫色反應(yīng)的優(yōu)化

9、工藝為:Fe2+投加量為7 mmol/L;H2O2投加量為140mmol/L;廢水pH值為3.5;功率密度為1.00 W/mL;反應(yīng)時間為30 min。而對酸性綠B的COD去除率影響的大小次序為:反應(yīng)時間>H2O2投加量>pH>Fe2+投加量>功率密度>交互作用。酸性綠B的COD去除反應(yīng)的優(yōu)化工藝:Fe2+投加量為6 mmol/L;H2O2投加量為120mmol/L;廢水pH值為4.0,功率密度為1.00 W/mL;反應(yīng)時間為40 mi

10、n。酸性綠B在超聲-Fenton體系中的降解反應(yīng)主要是基于羥基自由基的氧化反應(yīng)為主,酸性綠B在羥基自由基的攻擊下,首先生成苯和萘的衍生物,而隨著反應(yīng)的繼續(xù)進行進一步為降解為小分子中間體。
   (5)以Al2O3為載體制備Fe-Ni-Mn/Al2O3催化劑,并對催化劑的性能進行表征。采用正交試驗設(shè)計考察負(fù)載溶液濃度、負(fù)載時間和焙燒溫度對催化劑性能的影響。試驗結(jié)果表明,當(dāng)負(fù)載溶液濃度、負(fù)載時間和焙燒溫度分別為0.1mol/L,12

11、 h和550℃時,催化劑的活性最好。以Fe-Ni-Mn/Al2O3為催化劑、H2O2為氧化劑,考察超聲催化氧化酸性綠B的降解效果。首先采用Plackett-Burman設(shè)計對影響酸性綠B降解反應(yīng)的8個因素,即催化劑投加量、催化劑使用次數(shù)、H2O2投加量、反應(yīng)時間、廢水初始濃度、廢水pH值、超聲功率和超聲頻率,外加三個虛擬變量,進行初步篩選。然后根據(jù)中心組合設(shè)計對Plackett-Burman篩選出的三個主要因素:催化劑投加量、H2O2投

12、加量、溶液pH值進行響應(yīng)面優(yōu)化設(shè)計,從而得到酸性綠B催化氧化反應(yīng)的優(yōu)化條件。試驗得到酸性綠B的脫色率平均值為96.76%,而由回歸模型預(yù)測的酸性綠B的脫色率為94.11%,預(yù)測值和試驗值較接近,偏差僅為2.65%,說明試驗值與預(yù)測值之間擬合性良好,證明剛此模型對超聲降解染料酸性綠B優(yōu)化實驗條件進行分析和預(yù)測準(zhǔn)確可靠,預(yù)測結(jié)果充分、可信,具有一定實用價值。由降解反應(yīng)后酸性綠B的紫外-可見光譜圖、離子色譜圖和GC-MS掃描圖知酸性綠B已被完

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