氣溶膠動力學與熱力學平衡預測的有效算法.pdf

1、氣溶膠是液態(tài)或固態(tài)微粒在空氣中的懸浮體系.這些空氣中懸浮顆粒的相關直徑可以從幾納米到幾十乃至幾千微米.由于大氣氣溶膠在全球氣候變化以及人類健康的問題中有著突出的作用,氣溶膠模型也在大氣環(huán)境預測中扮演了越來越重要的角色.氣溶膠能夠散射以及吸收外來的太陽日照和輻射,影響云層的熱效應,進而影響到全球的氣候.與此同時,由于氣溶膠是非常微小的顆粒物質,那些直徑在微米級別的細小顆粒容易被人體吸入,并進入人體內部,從而損害到人類的健康.除了這些不利的

2、影響,另一方面,氣溶膠微粒物質被廣泛應用于工業(yè)生產中.這些微粒物質主要指的是細顆粒,它們在生產染料、黑炭、光纖、硅制品以及陶瓷粉等工業(yè)產品中都發(fā)揮了非常積極的作用.而這些消極和積極的作用都跟氣溶膠顆粒的大小以及成分有著密不可分的關系.考慮氣溶膠動力學以及熱力學平衡問題時,模擬以及預測氣溶膠的矢徑分布和氣溶膠的成分分布是研究氣溶膠的兩個關鍵性的工具(Moya et al.,2002).
　　 首先,在第一個研究課題中,越來越多的目

3、光集中到了研究在氣溶膠化學反應和動力過程中如何預測其矢徑分布.從氣溶膠漸漸受到人們重視發(fā)展至今,學者們提出了非常多的數(shù)值方法以及化學方法來求解氣溶膠動力學方程,其中比較經典的方法有區(qū)域方法(sectional method)(Gelbard et al.,1980)、動量法(moment method)(Brocket al.,1987；Seo et al.,1990)、模式法(modal method)(Ackermann et al

4、.,1998；Whitbyet al.,1997)、隨機法(stochastic approach)(Debry et al.,2003)等等.在這些方法中,傳統(tǒng)的區(qū)域方法對擴散項有著較大的限制并且數(shù)值精度比較低；模式方法雖然有著較高的數(shù)值精度但是缺乏物理意義并且不能有效解決多氣溶膠成分時的矢徑分布問題；動量方法其本質是一種化學分析方法,它是基于單種氣溶膠成分的物理以及化學屬性所得到的微粒大小分布,但是它也同樣不適用于多成分的氣溶膠矢徑

5、分布預測問題；而隨機方法的最大限制就是最終得到數(shù)值結果的誤差精度得不到一個滿意的保證.在近期的研究成果中,Sandu和Borden(Sandu et al.,2003)構建出關于氣溶膠動力學方程有限元方法的框架.有限元方法在解決此類偏微分方程無論在時間方向還是在顆粒大小方向上都有著較高的精度.進一步地,Sandu(Sandu et al.,2006)成功的將 Runge-Kutta方法和分片線性多項式相結合提出時間方向更高階的數(shù)值算法.

6、Liang(Liang etal.,2008)在其發(fā)表的論文中提出了分片小波函數(shù)應用于氣溶膠動力方程的時間以及顆粒大小這兩個方向,得到了很好的精度和效果.但是上述方法都忽略了氣溶膠動力方程的重要特點:第一,氣溶膠的增長過程產生了方程中的對流項；第二,氣溶膠的凝并過程在方程中是一個非線性項.這兩項的結合構成了氣溶膠動力學方程最大的特征.除此之外,根據(jù)氣溶膠的觀測結果,氣溶膠顆粒大小的分布在歐拉坐標下變化非常劇烈而在對數(shù)坐標下呈正態(tài)分布.眾

7、所周知,對具有陡峭峰值的對流占優(yōu)問題進行數(shù)值逼近是一件較為困難的事情.很多求解對流占優(yōu)問題的數(shù)值算法雖然達到了相應的精度,但是是條件收斂的,不能計算所有的增長因子和凝并因子,或者對時間步長有所限制；而另一些算法則是精度得不到很好的保證.因此,高階有效的數(shù)值方法去處理氣溶膠動力學方程對流項以及非線性凝并項成為學者們熱衷研究的問題.
　　 由于氣溶膠動力學方程是非線性的積分-微分方程,并且由于對流項和非線性凝并項的作用,在歐拉坐標下

8、分布變化劇烈,呈對數(shù)正態(tài)分布,因此我們考慮特征線方法.由于偏微分方程中的對流項具有雙曲特性,Douglas提出的修正特征線方法(MMOC)(Douglas et al.,1982)能夠很好的求解對流擴散問題.特征線方法主要用于解決對流占優(yōu)問題,它的主要思路是沿特征線方向由前一層網(wǎng)格的結果推出后一層網(wǎng)格的數(shù)值結果,這樣就可以很好的解決讓人難以接受的非物理震蕩以及過多的數(shù)值彌散,從而磨平了尖銳的移動前沿。這種修正特征有限元方法被成功并且廣泛

9、的應用于多孔介質流問題的計算中如油藏數(shù)值模擬、海水侵入數(shù)值模擬等(Ewing et al.,1983；Russell et al.,1985).但是Douglas所提出的特征方法(Douglas et al.,1982)在時間方向只有一階精度.為了使時間方向精度有所提高,Bermudez在他的論文中(Bermudezet al.,2006)關于線性的對流-擴散-反應問題提出了特征有限元方法,該方法在時間方向達到了二階精度.因此提出新的改

10、進的有效高階特征算法,成為模擬求解氣溶膠動力方程非常有意義的研究課題.
　　 其次,在第二個研究課題中,過去很多的文章研究并發(fā)展了氣溶膠熱力學平衡模型的建立,比如 MARS(Saxena et al.,1986),SEQUILIB(Pilinis and Seinfeld,1987),SCAPE(Kim et al.,1993),以及 ISORROPIA(Nenes et al.,1998,1999).以上所有的氣溶膠熱力學平衡

11、模型都是基于熱力學平衡方程,因此所有的計算這些平衡模型都是用了迭代算法.與其它模型所不同的,由于考慮了共同潮解度(mutual deliquescencehumidity)ISORROPIA方法(Nenes et al.,1998,1999；Makar et al.,2003；Metzger et al.,2002)被認為是使用最廣泛并且預測氣溶膠熱力學平衡較為準確的一個模型方法.而該模型方法的不足之處與其它方法類似,在模型計算中使用了

12、迭代技巧去解決非線性氣/液氣溶膠平衡方程.其中每一次迭代求解氣溶膠熱力學平衡方程都依賴于這次迭代時氣溶膠的成分以及外部環(huán)境(如溫度,相對濕度),而這些迭代計算將耗費預測氣溶膠熱力學平衡模型時的大量CPU時間.由于ISORROPIA模型的計算占用大量CPU時間,因此提出關于多態(tài)多相氣溶膠的熱平衡學輸入輸出算法在預測空氣質量AQ(air quality)問題中顯得尤為重要.
　　 高維數(shù)值模擬方法(high dimensional

13、model representation(HDMR))是處理、評估、分析大量數(shù)據(jù)模型的一個有效方法,它的主要思想是捕捉高維輸入以及輸出變量之間的關系,文獻(Rabitz et al.,1999；Li et al.,2003a,b,2004；Rabitz and Alis,1999；Alis and Rabitz,2001)都對該方法進行了研究和擴展.HDMR方法在最近的研究成果中,被廣泛應用于輸入輸出模型(input-output(IO

14、)system)用以減輕 CPU負擔提高計算效率減少計算時間中去.事實上,高維數(shù)值模擬HDMR方法的技巧類似于黑盒效應,通過實驗數(shù)據(jù)或者觀測數(shù)據(jù)建立高維數(shù)學模型中的輸入與輸出量之間的關系.而該技巧所得到的優(yōu)勢是,能夠很好的避免嚴重的計算迭代并且能夠大大的降低計算時間.HDMR方法主要包括隨機抽樣 HDMR方法(random sampling HDMR(RS-HDMR))(Rabitz et al.,1999；Li et al.,2003

15、a,b)以及切割點HDMR方法(cutpoint,HDMR(cut-HDMR,))(Rabitz and Alis,1999；Li et al.,2004).根據(jù)近幾年的文獻,HDMR的計算技巧已經被廣泛應用于各種化學以及物理模擬實驗計算中,成為一種解決多維問題的行之有效的辦法.因此,利用改進后的HDMR方法模擬氣溶膠熱力學平衡模型成為一種新的嘗試.
　　 在導師王文洽教授和梁棟教授的悉心指導下,本文作者關于氣溶膠動力學和熱力學

16、平衡模型做了部分研究工作.在氣溶膠動力學的方面,我們提出了有效的二階特征有限元方法解決氣溶膠動力方程.高階的特征線方法被用于處理氣溶膠的增長過程,同時二階沿特征線方向的外推格式被用于解決氣溶膠的非線性凝并過程.與標準的特征有限元方法比較而言,數(shù)值算例很好地證明了該方法在時間方向達到了二階精度；在氣溶膠體積方向(空間方向)達到了最優(yōu)階.在另一方面,我們提出了一種有效的高維方法預測氣溶膠熱力學平衡.結合移動切割點的技巧,我們利用HDMR方法

17、來解決多態(tài)多相的高維氣溶膠輸入輸出平衡模型.該方法能夠在大范圍的氣溶膠濃度環(huán)境下(10-10(mol/m3)-10-6(mol/m3)),很好地模擬大氣氣溶膠平衡模型.數(shù)值算例顯示這兩種方法在不同的氣溶膠預測領域中都有非常好的表現(xiàn).
　　 全文共分三章.
　　 在第一章中,我們主要介紹了氣溶膠相關背景知識,包括氣溶膠動力學以及氣溶膠熱力學平衡模型.首先給出氣溶膠的簡單定義以及在大氣中發(fā)揮的主要作用.在1.2節(jié)中,我們給出