城市污水中環(huán)境激素類物質(zhì)的TiO2-AC光催化降解研究.pdf

1、環(huán)境激素是環(huán)境中存在的一類化學(xué)物質(zhì)，它能夠干擾人類和動(dòng)物的內(nèi)分泌系統(tǒng)，導(dǎo)致生殖、發(fā)育和行為異常，嚴(yán)重威脅著人類的生存和繁衍。環(huán)境激素雖然以較低的濃度存在，但其危害性是不可估量的。本文針對(duì)現(xiàn)在污水處理領(lǐng)域被廣泛關(guān)注的環(huán)境激素的降解問題，選擇阿特拉津等7種環(huán)境激素類物質(zhì)作為研究對(duì)象，研究TiO2/AC的光催化技術(shù)對(duì)水中微量環(huán)境激素類物質(zhì)的降解情況。
　　采用溶膠凝膠法通過(guò)超聲將TiO2溶膠分散在活性炭的微孔中，并將TiO2粒子通過(guò)熱處

2、理過(guò)程結(jié)合在活性炭粉末上，制備得到負(fù)載型TiO2/AC催化劑。采用XRD、FT-IR、SEM、EDX等手段對(duì)TiO2/AC催化劑表面結(jié)構(gòu)、存在形態(tài)和微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，得出TiO2均勻的分散在活性炭微孔中，顆粒間彼此分離、不發(fā)生粘結(jié)、形狀規(guī)則，粒徑遠(yuǎn)小于未負(fù)載的TiO2，并且活性炭的加入抑制了TiO2晶相的轉(zhuǎn)變。
　　研究阿特拉津的初始濃度、TiO2的負(fù)載比例、催化劑的用量、活化溫度、反應(yīng)初始溫度、pH對(duì)光催化降解性能的影響，以及催

3、化劑的循環(huán)使用性和阿特拉津的光催化降解機(jī)理。研究表明：催化劑活化溫度為500℃，TiO2的負(fù)載量為33％，催化劑的用量為15mg/L以上時(shí)，TiO2/AC催化劑對(duì)阿特拉津的降解表現(xiàn)出最高的催化活性，催化效率達(dá)到了90%以上，并且反應(yīng)符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)；阿特拉津的光催化降解效率隨著初始 pH的增加而降低，溫度在10℃~25℃變化時(shí)對(duì)降解效果影響不大，不同初始濃度的阿特拉津光催化降解反應(yīng)符合Langmuir-Hinshelwood動(dòng)力學(xué)模

4、型；并且TiO2/AC催化劑具有良好的循環(huán)使用性；推測(cè)阿特拉津光催化降解的途徑為阿特拉津脫氯生成羥基化產(chǎn)物OHA（2-羥基-4-乙胺基-6-異丙基胺基-1,3,5-三嗪），OHA繼續(xù)發(fā)生脫烷基反應(yīng)，生成OHDIA（2-羥基-4-胺基-6-異丙基胺基-1,3,5-三嗪）和OHDEA（2-羥基-4-乙胺基-6-胺基-1,3,5-三嗪）。
　　研究以SPE-GC-MS為檢測(cè)手段，城市污水廠進(jìn)水和二級(jí)出水為實(shí)驗(yàn)水樣，最優(yōu)條件下制備的TiO

5、2/AC為催化劑的光催化降解情況。考察了污水中常規(guī)指標(biāo)的改善情況，定性分析了污水中有機(jī)微污染物的光催化降解情況，定量分析了污水中7種環(huán)境激素（鄰苯二甲酸二甲酯、鄰苯二甲酸二乙酯、鄰苯二甲酸二丁酯、鄰苯二甲酸二辛酯、甲草胺、乙草胺、阿特拉津）的光催化降解情況。得出TiO2/AC的光催化體系對(duì)城市污水和二級(jí)出水中的含碳化合物（COD、TOC）、含氮化合物（NH4+-N、NO3--N）、總磷和Ag、Pb等金屬離子都有較好的去除效果。城市污水中

6、共檢出有機(jī)微污染物115種，其中環(huán)境激素類物質(zhì)37種，美國(guó)EPA優(yōu)先控制污染物質(zhì)11種，經(jīng)過(guò)TiO2/AC光催化降解1h，分別減少到18種，11種和7種。二級(jí)出水中共檢出有機(jī)微污染物64種，其中環(huán)境激素類物質(zhì)29種，美國(guó)EPA優(yōu)先控制污染物10種，光催化降解后，分別減少到9種，4種和4種。城市污水和二級(jí)出水中的有機(jī)微污染物總檢出峰的峰面積分別減少了94.4%和70.4%，環(huán)境激素和美國(guó)EPA優(yōu)先控制污染物質(zhì)的總峰面積分別減少了90.3%