TiO2光催化還原水中硝酸鹽的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、隨著工農(nóng)業(yè)的迅速發(fā)展，地下水硝酸污染日益嚴(yán)重。由于硝酸鹽化學(xué)性質(zhì)較為穩(wěn)定，一般的方法很難將其從水中去除。常用的去除硝酸鹽的方法主要有物理化學(xué)法、生物反硝化法、催化還原法和光催化還原法。本文主要采用光催化還原法來進(jìn)行硝酸鹽的脫除研究，考察了商品TiO2、金屬摻雜商品TiO2以及金屬摻雜自制TiO2光催化還原硝酸鹽的效果，希望通過實(shí)驗(yàn)探索，為硝酸鹽的去除提供更多的方法和經(jīng)驗(yàn)。
　　通過對(duì)商品TiO2催化劑光催化還原硝酸鹽的實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)

2、，不管如何改變反應(yīng)條件，光催化還原反應(yīng)的效率都非常低?？偟淖罡呷コ手挥?.29％，且生成氨氮的濃度也不高。
　　采用金屬摻雜的商品TiO2進(jìn)行硝酸鹽的還原實(shí)驗(yàn)，考察了金屬摻雜方法及摻雜量、光源種類及光照強(qiáng)度、空穴清除劑種類及用量、催化劑用量、TiO2煅燒溫度、溶液起始pH值、溶解氧、金屬陽(yáng)離子及無(wú)機(jī)陰離子等對(duì)硝酸鹽氮去除效果的影響。結(jié)果顯示，采用化學(xué)還原法摻雜的催化劑具有更高的光催化活性，并且金屬的最佳摻雜量為2%。采用365

3、nm、308nm、254nm三種波長(zhǎng)的紫外燈組合光源可以提高硝酸鹽的還原效率，光照強(qiáng)度越大，硝酸鹽的還原效率越高。與其他空穴清除劑相比，甲酸作為空穴清除劑時(shí)光催化還原反應(yīng)的效率更好，并且甲酸的最佳濃度為30mmol/L。催化劑的最佳用量是1g/L，最佳煅燒溫度為500℃。酸性條件以及氮?dú)獾耐ㄈ?，更利于反?yīng)的進(jìn)行。Fe2+、HCO3—的加入促進(jìn)了硝酸鹽的還原，F(xiàn)e3+的加入抑制了硝酸鹽的還原，Ca2+、Mg2+使得硝酸鹽的還原效率略有下降

4、，但總體影響不大，氯離子及硫酸根離子的加入也降低了硝酸鹽的還原效率。經(jīng)過摻雜改性后的TiO2活性確實(shí)有了一定的提高，Ag摻雜的TiO2將硝酸鹽氮的去除率提高到了20.81%，Pd摻雜的TiO2將硝酸鹽氮的去除率提高到了16.82%。
　　采用四氯化鈦和稀氨水沉淀的方式制備TiO2，經(jīng)金屬Ag摻雜改性后進(jìn)行硝酸鹽的還原實(shí)驗(yàn)。對(duì)催化劑進(jìn)行了SEM表征，催化劑為銳鈦礦和金紅石混合型，平均粒徑為10~30nm，分散性較差?？疾旖饘贀诫s量、

5、催化劑用量、甲酸濃度、TiO2煅燒溫度、氨水濃度、四氯化鈦和氨水的摩爾比以及四氯化鈦和氨水的滴加順序等對(duì)硝酸鹽氮去除效果的影響。結(jié)果表明，該催化劑Ag的最佳摻雜量為1%，催化劑最佳用量為1.5g/L，甲酸的最佳濃度為50mmol/L，最佳煅燒溫度為650℃。制備催化劑所用氨水的濃度不能太大，以濃氨水制備的催化劑活性最差；四氯化鈦和氨水的摩爾比一般以1:（5~6）為宜；四氯化鈦和稀氨水沉淀的方式有正加法和逆加法兩種，逆加法制備的催化劑活性