Pd-Cu-TiO2催化還原水中的硝酸根和亞硝酸根.pdf

1、飲用水中高濃度的硝酸根會(huì)嚴(yán)重威脅人的身體健康。由于經(jīng)濟(jì)和環(huán)境上的優(yōu)勢(shì)，液相催化還原法清除水中的硝酸根一直被認(rèn)為是最有前景的技術(shù)。為了促進(jìn)該技術(shù)的在實(shí)際中的應(yīng)用，人們一直致力于優(yōu)化催化劑制備技術(shù)和反應(yīng)條件，并深入研究硝酸根催化氫化的反應(yīng)機(jī)理，以得到具有更高活性和氮?dú)膺x擇性的催化劑。
　　 本文選取被廣泛研究的Pd-Cu雙金屬，以TiO2(P25)為載體，通過光沉積法制備了Pd-Cu/TiO2催化劑，并將其用于催化還原硝酸根的實(shí)驗(yàn)中

2、。通過對(duì)負(fù)載型催化劑的不同制備方法以及載體的考察，最終確定以P25為載體通過光沉積法制備的催化劑具有更高的活性與選擇性。
　　 本文分別研究了Pd-Cu/TiO2催化還原硝酸根和亞硝酸根的化學(xué)過程，并將重點(diǎn)集中在溶液的酸堿性以及負(fù)載金屬成分對(duì)催化劑反應(yīng)活性和選擇性的影響上。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在酸性環(huán)境中，亞硝酸根具有較高的還原速率，而且最終氮?dú)獾倪x擇性也較高。另外通過使用不同的緩沖劑做對(duì)比實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)，醋酸能更好地提高催化劑的活性并獲得更

3、高的氮?dú)膺x擇性。在硝酸根催化還原部分，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在堿性環(huán)境下，硝酸根能以更快的速率被還原成亞硝酸根，但是亞硝酸根的進(jìn)一步還原被溶液中生成的大量氫氧根離子所阻礙。
　　 最后在實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上，結(jié)合硝酸根催化還原的機(jī)理，本文提出了兩步法催化還原溶液中硝酸根的思路。首先將溶液控制在堿性環(huán)境，促使硝酸根以最快的速率和最高的選擇性被還原成亞硝酸根，然后加入緩沖劑，將溶液調(diào)節(jié)成酸性環(huán)境，促使亞硝酸根以最快的速率和最高的選擇性被還原成氮?dú)?。在?shí)

4、驗(yàn)中，通過使用兩步法的策略，取得了較好的降解硝酸根的效果：在60 min內(nèi)，硝酸根的脫除率為91.6％，氮?dú)獾倪x擇性為96.8％。
　　 借助TEM、H2-TPR、CO-FTIR等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果顯示在新制備的催化劑上Pd-Cu形成了特殊的雙金屬結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)保證了催化劑高的活性和選擇性。在新制備的催化劑中，銅以還原態(tài)形式存在，但是在反應(yīng)后的催化劑中銅處于氧化態(tài)，說明銅參與了催化還原硝酸根的反應(yīng)。結(jié)合溶液酸堿性對(duì)該反