LnO-,2--ZrO-,2-(Ln=Ce，Tb，Pr)儲(chǔ)氧材料性能的研究.pdf

1、機(jī)動(dòng)車尾氣排放造成的污染是國(guó)際社會(huì)倍受關(guān)注的問(wèn)題，開(kāi)發(fā)應(yīng)用具有自主產(chǎn)權(quán)的機(jī)動(dòng)車尾氣凈化材料與技術(shù)是我國(guó)控制城市大氣污染的重要舉措。本研究采用 “超聲波膜擴(kuò)散”法制備了(LnO2)x―(ZrO2)1-x (Ln＝Ce，Pr，Tb)的儲(chǔ)氧材料，通過(guò)熱重(TG)、微分掃描熱分析(DSC)、和XRD對(duì)其固溶體的形成與結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行了研究，并對(duì)其儲(chǔ)氧量、吸脫附實(shí)驗(yàn)、熱穩(wěn)定性、催化特性、抗老化性能進(jìn)行了的測(cè)量。以及電導(dǎo)率的性能進(jìn)行測(cè)試。 實(shí)驗(yàn)

2、結(jié)果表明,(PrO2)x－(ZrO2)1-x 和(TbO2)x－(ZrO2)1-x 的固溶體均顯示出螢石型立方結(jié)構(gòu)。與(CeO2)x－(ZrO2)1-x的新鮮固溶體具有最大儲(chǔ)氧量相對(duì)應(yīng)的成分(CeO2）0.6－(ZrO2)0.4比較，(PrO2)0.8－(ZrO2)0.2和(TbO2)0.9－(ZrO2)0.1具有最大的儲(chǔ)氧量；且老化處理后的儲(chǔ)氧材料(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x(x=0.4-0.

3、8)的儲(chǔ)氧量均比(CeO2)0.6－(ZrO2)0.4優(yōu)越；同時(shí)(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x(x=0.7，0.8)顯示出越老化其儲(chǔ)氧越高的特殊屬性。其熱穩(wěn)定性比傳統(tǒng)的儲(chǔ)氧材料更加優(yōu)越。 吸脫附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，新鮮試樣和老化處理后的(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x的吸附和脫附速度及吸附和脫附的量均比(CeO2)x－(ZrO2)1-x要大。 初步的

4、儲(chǔ)氧量、吸脫附實(shí)驗(yàn)、熱穩(wěn)定性、催化活性和抗老化性能的測(cè)試比較表明，(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x顯示出性能優(yōu)于(CeO2)x－(ZrO2)1-x并可以作為取代傳統(tǒng)三元催化材料(CeO2)x－(ZrO2)1-x的重要候選材料。 儲(chǔ)氧催化材料1wt％ Pt－(LnO2)0.4－(ZrO2)0.6 (Ln = Ce, Pr, Tb)中，除新鮮(PrO2)0.4－(ZrO2)0.6和老化處理后(T

5、bO2)0.4－(ZrO2)0.6顯示對(duì)CH催化活性低劣外，二者其它新鮮和老化狀態(tài)下的催化活性均優(yōu)于(CeO2)0.4－(ZrO2)0.6。 通過(guò)對(duì)儲(chǔ)氧材料的交流阻抗的測(cè)試解決了儲(chǔ)氧材料氧的存儲(chǔ)、傳輸、吸附/脫附、和氧化/還原能力與儲(chǔ)氧材料的點(diǎn)陣缺陷和非化學(xué)比相互對(duì)應(yīng)的科學(xué)關(guān)系，不但解決本學(xué)術(shù)領(lǐng)域最前沿的這一關(guān)鍵科學(xué)難題，同時(shí)為三元催化材料和技術(shù)的發(fā)展開(kāi)出新路。結(jié)果表明，儲(chǔ)氧反應(yīng)是從試樣的晶粒內(nèi)部的點(diǎn)陣缺陷開(kāi)始，而氧的脫附反應(yīng)則